Dunn inició su carrera en el vodevil antes de su aparición en el cine en los primeros años treinta.

Dejó muy buena impresión con sus primeros papeles, incluyendo Society Girl (Chica bien) (1932) con Peggy Shannon y Hello, Sister!

Otros primeros éxitos de Dunn fueron Bad Girl (1931), Change of Heart (El primer amor) (1933) con Janet Gaynor, y tres películas de Shirley Temple, Baby Take a Bow (Gracia y simpatía), Stand Up and Cheer (Seamos optimistas), y Bright Eyes (Ojos cariñosos), todas ellas de 1934.

En 1945 su actuación en A Tree Grows in Brooklyn (Lazos humanos) le valió un Premio Óscar como actor de reparto.

Falleció a causa de las complicaciones aparecidas tras una intervención quirúrgica digestiva en Santa Mónica, California.