Al conseguir este nombramiento, se dedicó a actividades literarias, publicando en 1668 Der abenteuerliche Simplicissimus Teutsch, d.h.
die Beschreibung des Lebens eines seltsamen Vaganten, genannt Melchior Sternfels von Fuchsheim, la más importante novela alemana del siglo XVII en la que trata de las aventuras de un joven ingenuo que es soldado, bufón, ladrón, esclavo y ermitaño.. Para esta obra, tomó como modelo a las novelas picarescas españolas, en cierta medida ya conocidas en Alemania.
Escribió también otra narración de este género, Landstörzerin Courasche, continuación del Simplicíssimus publicada poco después, en 1670, que ha sido vertida recientemente al español con el título La pícara Coraje.
Grimmelshausen escribió diez libros: los seis del Simplicius, de los cuales solamente se han traducido al español cinco, y un séptimo, que como los siguientes llamó "simpliciada", Truz-Simplex, y que viene a ser como los restantes una continuación del ciclo con otro personaje, la pícara Coraje; tras este vinieron el Springinsfeld ("Saltamontes"), sobre un personaje que aparece en el libro anterior, y los dos de Wunderbares Vogelnest ("Milagroso nido de pájaros").
Frente a Simplicius, que justifica y distorsiona hechos en aras de constituirse en ejemplo moral, Coraje se constituye como narradora confiable: no solapa sus propias falencias, sino que las discute y así las convierte en materia de ponderación para el lector.