Los sharakans escritos por Pahlavuni suelen tener fuertes influencias doctrinales y varios están relacionados con la Fiesta de la Anunciación o el Domingo de Ramos.
Dos de sus sharakans más conocidos son Khorhurdn anchar ("Misterio inefable") y Metsahrash ("Maravilloso").
Pahlavuni se ganó el apodo de "el joven amante de los mártires" por su afición a Traducir Martirologio del Griego y del latín al Armenio (llamado el "más joven" para distinguirlo de su tío abuelo Catholicos Gregorio II el Martirófilo).
Durante su época como catholicos, Gregorio III y el papa Inocencio II mantuvieron ocasionalmente cierta correspondencia entre sí.
Gregorio III ocupó el cargo de catholicos durante algo más de cincuenta años, y su hermano menor Nerses le ayudó mucho durante este tiempo.