Tres años después de haber debutado por la Selección australiana, Grant participó en sus primeros Juegos Olímpicos: Sídney 2000.

Al año siguiente, en el Campeonato Mundial de Natación realizado en Fukuoka, Grant Hackett realizó las mejores presentaciones de su historia en los 1500 y 800 m libre, estableciendo en ambas nuevos récords mundiales, que hasta ahora no han podido ser batidos.

Además, ganó el relevo 4 × 200 junto a Thorpe, Bill Kirby y Michael Klim, donde de paso batieron su propio récord mundial.

Además, en esos mismos torneos consiguió el oro en el relevo 4 × 200 metros libre, y terminó segundo (después de Thorpe) en los 400 y 800 m libre (excepto en Barcelona, donde Thorpe no nadó los 800 m).

Además, en este mismo año (2006) anunció que su prometida era la cantante australiana Candince Alley En 2007, en el Mundial de Natación de Melbourne, no obtuvo buenos resultados, terminando séptimo en los 1500 m libre, haciendo 25 s más que su mejor tiempo en Fukuoka.