Este diccionario enciclopedia empezó a publicarse en 1863, primeramente en fascículos, bajo el título de Grand Dictionnaire géographique, mythologique, bibliographique, littéraire, artistique, scientifique du XIXe siècle (Gran Diccionario geográfico, mitológico, bibliográfico, literario, artístico, científico del siglo XIX), y después, se transformó en el Grand Dictionnaire universel du XIXe siècle (Gran Diccionario Universal del siglo XIX).

Movilizó a 89 colaboradores, aunque los artículos no estaban firmados, y «sigue siendo una referencia imprescindible sobre su época».

Adoptó un tono comprometido, vibrante, enfáticamente ilustrado, como refiere Lepape: En el artículo sobre Napoleón Bonaparte, Larousse reconoce haber dado, en 1856 en el Nuevo Diccionario de la Lengua Francesa, obra suya anterior al gran diccionario, publicada bajo el Segundo Imperio, una fecha errónea sobre el óbito de este, «Debido a una ficción que nuestros lectores habrán comprendido bien, hemos registrado a Bonaparte como fallecido el 19 brumario del año VIII.»[3]​ y cita la presión del régimen de la época: {{cita|Se comprende, además, que en la época en la que se publicó nuestro artículo BONAPARTE, no teníamos la libertad necesaria, porque el régimen dominaba, y sabemos que se tomaban medidas brutales por parte de los amos del día para castigar la independencia y la sinceridad.

[4]​ Es también el gran diccionario una de las primeras publicaciones en donde se incluyen sucesos, pequeños sucedidos anodinos que rellenan publicaciones, y se esparcen por el diccionario con el fin de poner en valor la historia del Imperio.

[5]​ Sus posiciones confesadas anticlericales le valieron a este libro ser incluido en el Index librorum prohibitorum de la iglesia católica.