Creó un gran catálogo de canciones en varios estilos, pero no logró obtener éxito comercial.

Como muchos de su generación, Clark se interesó por la música folk por la popularidad del Kingston Trio.

Se graduó en la High School de Bonner Springs, Kansas, en 1962.

Un compositor brillante y consumado, Gene Clark escribió muchas de las canciones mejor conocidas del grupo, incluyendo: «I'll Feel a Whole Lot Better», «Set You Free This Time», «Here Without You», «If You're Gone», «The World Turns All Around Her», «She Don't Care About Time» y «Eight Miles High».

Esta decepción, junto con el odio de Clark a viajar (incluido un miedo crónico a volar), y el malestar de otros miembros del grupo debido al dinero extra que ganaba por sus composiciones, condujeron a que dejase el grupo a comienzos de 1966, año en el que tuvo un romance con la cantante Michelle Phillips, de The Mamas & the Papas, lo que produjo la expulsión de esta del grupo durante una corta temporada.