En 1966, fundó Procol Harum con su amigo Keith Reid, banda con la que ganó reconocimiento internacional, especialmente por el exitoso sencillo A Whiter Shade of Pale.

[8]​ Más tarde empezó a estudiar botánica, pero abandonó la carrera para convertirse en músico profesional.

En los primeros años, el tecladista Matthew Fisher, el guitarrista Robin Trower y Brooker conformaban la fuerza creativa de Procol Harum, pero las disparidades en el estilo se volvieron demasiado evidentes, tanto que Fisher y Trower dejaron la agrupación.

Gary comenzó una carrera en solitario y lanzó el álbum No More Fear of Flying en 1979.

En 2003 volvió a liderar la banda para la publicación del disco The Well's on Fire.