Sin embargo, en la década de 1820, Castellani comenzó a desarrollar el estilo por el que se haría más famoso.
En colaboración con su amigo y patrocinador Miguel Ángel Caetani - más tarde el duque de Sermoneta y un destacado arqueólogo- Castellani comenzó a inspirarse en los descubrimientos arqueológicos, en particular en los de la cultura etrusca prerromana.
Debido a su experiencia en el campo y sus conexiones con Caetani, Castellani fue contratado como asesor en la excavación.
Esta técnica era desconocida para los joyeros del siglo XIX y Castellani se inspiró en los descubrimientos para redescubrir el arte perdido.
En la década de 1850, Castellani pasó la gestión del negocio familiar a sus dos hijos Alessandro (1824-83) y Augusto (1829-1914), en cuyas manos continuó floreciendo.