Gimondi pudo ganar el Tour de Francia 1965 gracias a que, en el último minuto, se produjo una baja inesperada en su equipo, ya que no estaba inicialmente seleccionado para asistir a la prueba.

Con la victoria en la Vuelta ciclista a España 1968, Gimondi consiguió ganar en las tres Grandes Vueltas, algo que solo han conseguido siete ciclistas a lo largo de la historia: Eddy Merckx, Jacques Anquetil, Bernard Hinault, Alberto Contador, Vincenzo Nibali, Chris Froome y él mismo.

En total logró subir al podio doce veces en las tres Grandes Vueltas.

Tras retirarse del ciclismo profesional, Gimondi se asoció con el fabricante de bicicletas Bianchi.

Falleció en Sicilia en 2019 a los 76 años de edad, tras sufrir un infarto mientras nadaba en el mar.