Fue arrestado, juzgado y ejecutado en marzo de 1945 en la prisión de Plötzensee por oposición política al Partido Nazi.

Harnack nació en Marburgo como el hijo del teólogo Adolf von Harnack (1851-1930) y de Amalie Thiersch (1858-1937), la nieta del químico Justus von Liebig.

Después de un año de instrucción privada, Harnack asistió al Gymnasium Joachimsthalsches en Berlín, donde realizó el Abitur en 1907.

Harnack fue despedido del servicio en el gobierno después del llamado Preußenschlag por el Reichskanzler (Canciller) Franz von Papen el 20 de julio de 1932.

Harnack fue arrestado en 1933, después de intentar determinar los asesinos del anterior Primer Ministro de Mecklenburg-Schwerin y político del SPD Johannes Stelling, asesinado durante la llamada Noche de los cuchillos largos.