Su trabajo radiofónico incluye actuaciones en Charlie Chan y Stroke of Fate.

También participó en el programa radial Richard Diamond, Private Detective, interpretando al teniente Walter Levinson.

Ganó el Óscar al mejor actor de reparto por su actuación en Sweet Bird of Youth.

Otros de sus filmes notables son 12 Angry Men y The Unsinkable Molly Brown.

Begley también trabajó en televisión, apareciendo como actor invitado en series como Bonanza y El Gran Chaparral.