Es más conocido por haber escrito el Imnos eis tin Eleftherían («Himno a la Libertad»), cuyas dos primeras estrofas se convirtieron en el himno nacional de Grecia en 1823 y de Chipre en 1966.
Era de una familia poderosa de Zante y en 1808 fue a Italia a estudiar derecho.
Tras diez años volvió a Zante con una sólida formación en literatura.
Solomós llegó a ser famoso como poeta durante esta época, cuando aún era joven.
Al final de 1828 dejó Zante y se estableció en Corfú para dedicarse a la poesía.