[2]​ En 1963 firmó con Capitol Records y fomentó al sello a trabajar con artistas de música negra.

Después de haber trabajado, entre otros, con Lou Rawls, Axelrod produjo su álbum Live y cosechó un éxito notable con sencillos como "Love Is a Hurting Thing", "Your Good Thing Is About to End" y "Dead End Street".

[2]​ El éxito de Axelrod hizo que Capitol le animara a producir sus propios álbumes en solitario.

Su tercer álbum, Earth Rot (1970), denunciaba la contaminación y la degradación del medio ambiente.

En 1970 dejó Capitol para fundar su propio sello, lanzó varios álbumes en solitario y una versión rock de El Mesías, así como diversos trabajos con Cannonball Adderley en varios álbumes hasta la muerte de este último en 1975.