Mientras se recuperaba en Woburn en 1769 de una lesión, llevó a cabo experimentos sobre la naturaleza del calor y comenzó a mantener correspondencia con Loammi Baldwin y con otras personas acerca de estos ensayos.

Hija de un clérigo, su anterior marido le legó una propiedad en Concord (Nuevo Hampshire), ciudad que por entonces se llamaba Rumford.

Activo lealista, organizó el reclutamiento de tropas para luchar contra los rebeldes.

Esto le valió la enemistad del partido popular, y una turba atacó su casa.

Huyó hacia las líneas británicas abandonando a su esposa, como se vio después, de forma definitiva.

En 1785 se trasladó a Baviera, contratado como ayudante de campo del príncipe elector Carlos Teodoro.

Con este cometido ideó la denominada sopa Rumford, un alimento para los pobres,[3]​ y estableció el cultivo de la patata en Baviera.

Ideó un método para medir la capacidad calorífica de una sustancia sólida, pero quedó decepcionado cuando Johan Carl Wilcke publicó en primer lugar su descubrimiento, que había realizado en paralelo.

Thompson investigó a continuación las propiedades aislantes de varios materiales, incluyendo pieles, lana y plumas.

A continuación, realizó una especulación aventurada e incorrecta, suponiendo que el aire, y de hecho todos los gases, eran perfectos aislantes del calor.

[9]​ Esta idea hizo surgir numerosas objeciones de la comunidad científica, incluyendo a John Dalton[10]​ y a John Leslie,[11]​ quien realizó ataques particularmente directos contra la teoría de Thompson.

Posiblemente influenciado por sus creencias religiosas,[12]​ es probable que deseara otorgar al agua un estatus privilegiado y providencial en la regulación de la vida humana.

[14]​ El trabajo científico más importante de Rumford tuvo lugar en Múnich, y se centra en la naturaleza del calor, que desarrolló en su obra "An Experimental Enquiry Concerning the Source of the Heat which is Excited by Friction" (Una Investigación Experimental Sobre el Origen del Calor que es Provocado por la Fricción) (1798).

Sumergió un cañón en un barril de agua y dispuso a continuación las herramientas necesarias para perforarlo con un útil especialmente romo.

Sus operarios podían modificar chimeneas existentes mediante la inserción de ladrillos en el hogar para hacer las paredes laterales en ángulo, añadiendo un cebador para aumentar la velocidad del aire que circula hacia la salida de humos.

Con Joseph Banks, fundó la Royal Institution de Gran Bretaña en 1799, siendo Sir Humphry Davy el primer conferenciante.