Nació en Múnich; su padre, Augustin De Coster, era natural de Lieja, y estaba adscrito a la casa del nuncio papal en Múnich, pero pronto regresó a Bélgica.

De Coster debutó com poeta en la Revue trimestrielle, fundada en 1854, y sus primeros esfuerzos en prosa fueron contribuciones a un periódico llamado Uylenspiegel (fundado en 1856).

En 1894 Ch. Potvin publicó la correspondencia que abarcaba los años 1850-1858: sus Lettres a Elisa.

Su obra maestra fue La leyenda de Thyl Ulenspiegel y Lamme Goedzak (1867), un romance del siglo XVI, en el que el patriotismo belga encontró su expresión plena.

La forma tan cara en que se produjo Uylenspiegel hizo que sólo estuviera abierta a una clase limitada de lectores, y cuando apareció en 1893 una nueva edición en francés, barata, fue recibido prácticamente como un libro nuevo en Francia y Bélgica.