Fue presidente de la Cámara Alta de los estados del Gran Ducado de Hesse.

Carlos era el hijo mayor del Príncipe Hermann de Solms-Hohensolms-Lich (1838-1899) y su esposa Inés, Condesa de Stolberg-Wernigerode (1842-1904).

Contrajo matrimonio el 16 de octubre de 1894 en Wernigerode con la Princesa Emma (1875-1956), hija del príncipe Otón de Stolberg-Wernigerode.

El matrimonio produjo cuatro hijos: Como su único hijo varón, Felipe, murió en la I Guerra Mundial en 1918, tras la muerte de Carlos en 1920 su hermano menor Reinardo Luis (1867-1951) heredó el título de Príncipe de Solms-Hohensolms-Lich.

Cuando su padre Hermann, Príncipe de Solms-Hohensolms-Lich, murió en 1899, Carlos tomó el control como soberano.