Carlos[1]​ nació en Birstein, Hesse, como el segundo vástago del Príncipe Víctor Alejandro de Isenburg-Büdingen, hijo de Carlos, el último príncipe soberano de Isenburg, y su esposa, la Princesa María de Löwenstein-Wertheim-Rosenberg.

Sin embargo, fue expuesto a la fe católica por su madre y en 1861 se convirtió al catolicismo.

[2]​ La pareja tuvo nueve hijos.

[2]​ Carlos murió a la edad de sesenta años en 1899, mientras que su esposa María Luisa murió en 1917.

Carlos y María Luisa tuvieron nueve hijos: