Se trasladó a Wanfried y fundó la línea católica de Hesse-Wanfried.
La primera esposa de Carlos fue Sofía Magdalena, una hija del conde Erico Adolfo de Salm-Reifferscheid y su esposa Magdalena.
Sofía Magdalena murió en 1675 durante un viaje a Venecia.
Carlos murió en 1711 y le sucedió como landgrave de Hesse-Wanfried por su hijo Guillermo II.
Después de la muerte de Guillermo en 1731, le sucedió su medio hermano Cristián, que murió sin hijos en 1755, acabando así con la línea Hesse-Wanfried.