Natalie Portman's Shaved Head fue formado por Luke Smith y Shaun Libman, quienes se conocieron mientras estudiaban en el colegio The Center School, un instituto artístico preparatorio en Seattle.
[2][3] Sus primeros trabajos estaban centrados en el uso de teclados y drum machines, los dos únicos instrumentos que la pareja sabía tocar en aquellos tiempos.
[4] Su decisión de crear el grupo Natalie Portman's Shaved Head fue hecha en el restaurante Space Needle, en 2005.
[3] Típicamente Smith compone la música para la banda, y luego escribe las letras junto con Libman.
[3] La revista Keely Weiss of Aced describió su música como un "brillante placer" en recuerdo a Devo y una "imparable fusión de electrónica/techno/funk/punk".