A partir de entonces empezó a aparecer de manera regular en producciones para las compañías Royal Shakespeare, The Old Vic y The National Theatre.

[2]​ En 1963 aportó la voz de Tatiana Romanova, personaje interpretado por Daniela Bianchi en la película From Russia With Love de la saga del agente secreto James Bond.

Dos años más tarde se encargó de doblar a la actriz Molly Peters en Thunderball y en 1977 a Caroline Munro en The Spy Who Loved Me.

[5]​ Realizó otras apariciones en películas como Hitler: Los últimos diez días (1973), Y la nave va (1983), When the Whales Came (1989) y The Ninth Gate (1999), dirigida en esta última por Roman Polański.

[2]​ En 1965, Jefford fue distinguida con la Orden del Imperio Británico por su servicio al teatro, convirtiéndose en la civil más joven en recibir el premio hasta esa fecha.