En Damán está la excatedral de la suprimida diócesis de Damán, dedicada al Buen Jesús, y en Goa Vieja la basílica menor dedicada también al Buen Jesús.

La primera iglesia de Goa estuvo dedicada a esta santa, reconstruida ya en 1514 y luego nuevamente en 1531.

En la segunda mitad del siglo XVI se añadieron otras dos diócesis, Macao en China (en 1576) y Funay en Japón (en 1588); la última diócesis, sin embargo, fue efectivamente suprimida ya a mediados del siglo XVII.

Posteriormente se establecieron otras parroquias allí donde los portugueses habían establecido su propio centro, comercial o militar, en territorio indio, con exclusión de las que dependían de otras diócesis.

Fue en Goa en donde realizó gran parte de su labor misionera el jesuita Francisco Javier,[4]​ quien desembarcó en la India a pedido del rey de Portugal y como legado papal.

[5]​ Las estancias de Francisco Javier en Goa dieron un fuerte impulso a la conversión al cristianismo.

El comienzo del siglo XVII vio la llegada de los primeros colonos holandeses a la India: fue el comienzo del declive comercial y político de Portugal en la India y en toda Asia.

Las mismas dificultades surgieron en 1674 cuando la Santa Sede erigió el vicariato apostólico de Kanara,[nota 3]​ cuyo propietario, Tomás de Castro, instaló su sede en Mangalore, en donde los portugueses tenían su propio puesto avanzado.

En 1695 el arzobispo Agostinho da Annunciação prohibió a los jesuitas y franciscanos hacer la visita canónica a sus parroquias, que por derecho pertenecían sólo al ordinario.

A principios del siglo XVIII los franciscanos se opusieron a las directivas de gobierno, adoptadas por el arzobispo, de imponer la lengua portuguesa como lengua única, en detrimento de las lenguas locales; y también hicieron todo lo posible para evitar que los arzobispos reemplazaran a los párrocos franciscanos por párrocos del clero local.

[14]​ Incluso en el siglo XVIII continuaron las tensiones entre el Gobierno portugués, los arzobispos de Goa y la Propaganda Fide.

Esta vez la disputa se refería a Bombay, comprada por la Compañía de Indias en 1668, y los territorios portugueses al norte y este de la ciudad, con la pequeña capital Bassein, que pasó a los marathas en 1739 y luego a los británicos.

El monasterio y todos sus bienes se pusieron a disposición de la arquidiócesis.

El enfrentamiento entre el Gobierno de Lisboa y la Santa Sede sobre los límites y jurisdicción del Padroado se convirtió durante el siglo XIX en un auténtico enfrentamiento muro contra muro: por un lado, la voluntad del Gobierno de mantener intactos los derechos del Padroado real en todo el territorio indio, tal como venían practicándose desde hacía más de tres siglos, y por otro lado la voluntad de la Propaganda Fide de reducir su alcance a proporciones más adecuadas a las nuevas condiciones históricas.

La Iglesia india se dividió en dos, entre los partidarios de los vicarios apostólicos y los que permanecieron leales a Portugal.

En Goa se prohibió la publicación de la Multa praeclare y el arzobispo João José da Silva Torres (1843-1848) llegó a declarar que los breves pontificales eran falsificaciones, ordenando a los párrocos portugueses someter a su propia jurisdicción aquellas iglesias y capillas indebidamente sustraídas por los misioneros de la Propaganda Fide.

La Probe Nostis se produjo en un momento en que el Gobierno portugués y la Santa Sede estaban negociando para llegar a un compromiso y una solución a la crisis de la Iglesia en la India.

[16]​ Si bien a favor del Padroado, la aplicación concreta de las reglas del concordato encontró nuevas dificultades y, de hecho, el concordato permaneció en letra muerta durante casi tres décadas.

La diócesis se dividió en 6 distritos, 4 de los cuales estaban en territorio británico.

En noviembre de 1900 se organizó en Goa el congreso eucarístico nacional.

El concordato decidió mantener los derechos de Padroado,[nota 5]​ aunque con una modificación sustancial: los obispos portugueses en la India serían nombrados en adelante por la Santa Sede, previa aprobación del Gobierno portugués.

Durante el siglo XX muchos sacerdotes de Goa partieron como misioneros, particularmente en las tierras africanas bajo control portugués, Cabo Verde, Angola y Mozambique.

[23]​ Desde entonces la arquidiócesis incluyó solo los territorios de Goa, Damán y Diu.

La autoridad del tribunal se extendía a todos los cristianos excepto al virrey, el arzobispo de Goa y su vicario general.

Se ocupó de todo lo que era hereje o parecía ser, y quería erradicar todas las formas de superstición, apostasía, sacrilegio, magia negra, idolatría, especialmente en las costumbres y tradiciones locales indias.

Algunos casos causaron sensación, como el del capuchino Efrén de Nevers, encarcelado durante 2 años por celos de sacerdotes portugueses, o el del médico francés Gabriel Dellon, quien publicó un libro sobre su experiencia, «fort savoureux, peut-être exagéré, mais très révélateur d'un obscurantisme et d'une mesquinerie invraisemblables».