Tras una larga estancia en Jerusalén (1923), se trasladó al convento de Le Saulchoir para enseñar ética social, convirtiéndose progresivamente en uno de los principales representantes franceses del neotomismo, junto a Jacques Maritain y Étienne Gilson.
La biografía del santo Thomas d'Aquin, editada en 1910, es un trabajo indispensable para cualquiera que desee profundizar en la vida y obra de Santo Tomás de Aquino.
Aprecia en el santo dominico su gran inteligencia apoyada en una fe fuerte y en tenso vigor espiritual.
[2] Sertillanges es también conocido por sus estudios sobre Blaise Pascal (Blaise Pascal, 1941) y Henri Bergson (Henri Bergson et le Catholicisme, 1941), al que le unía una gran amistad.
El teólogo también se ocupó de asuntos relacionados con el arte, como la guía de viajes Un pélerinage artistique à Florence (1895) y Art et apoleogétique (1909).