Mientras trabajaba en el seminario, su interés por la ciencia fue en aumento, y empezó su carrera botánica bajo la influencia de Amos Eaton.

Tomando el nombre de Almira Hart Lincoln Phelps, abandonó una vez más su carrera para criar una segunda familia.

Con cada nueva publicación y sus ininterrumpidas conferencias didácticas, la fama de Almira Phelps creció, estando muy solicitada para dirigir muchos seminarios femeninos.

Finalmente, Almira Phelps se asentaría en Ellicott Mills (Maryland) en 1841, donde aceptó el puesto de directora del Patapsco Female Institute, posición que mantuvo durante quince años, hasta su jubilación en 1856.

El Instituto impartía cursos académicos de historia, geografía, literatura, lenguas, matemática, ciencias y artes.