Sus primeras actuaciones eran en pequeños papeles sin reflejar en los títulos de crédito, necesitando varios años para que su carrera cobrara importancia.

Su primer papel acreditado fue en el largometraje Dive Bomber (1941), interpretando al personaje femenino principal, junto a Errol Flynn.

Su actuación en The Constant Nymph (1943) fue bien recibida, y le supuso el paso a papeles más importantes.

Carrolls (1947), Cary Grant en Night and Day (1946), y Bing Crosby en Here Comes the Groom (1951).

Entre otros filmes de Smith destacan Rhapsody In Blue (1945), Of Human Bondage (1946) and The Young Philadelphians (1959).