También ha tenido una destacada participación como compositor, tanto en sus trabajos como solista, así como en Iron Maiden junto al bajista Steve Harris.

Después de dejar la escuela a los 16 años, formó una banda llamada Urchin, que encabezó hasta su disolución en 1980.

[2]​[3]​ Smith también se ha destacado en la composición, aportando canciones que se convirtieron en grandes éxitos para Iron Maiden como 2 Minutes to Midnight, Wasted Years, Stranger in a Strange Land, The Evil That Men Do, The Wicker Man y Speed of Light.

[9]​ En este punto, Murray abandona la banda para unirse a Iron Maiden y Urchin firma con DJM Records publicando su primer sencillo, "Black Leather Fantasy" en 1977.

Smith coescribió las canciones "Gangland" y "The Prisoner", al igual que la previamente mencionada "22 Acacia Avenue".

[12]​ Junto a Bruce Dickinson escribió tres canciones para el siguiente álbum de la agrupación, Piece of Mind.

[17]​ Mientras Iron Maiden disfrutaba de un pequeño descanso en 1989 tras la extensa gira promocional del álbum Seventh Son of a Seventh Son, Smith formó una banda llamada ASAP (Adrian Smith And Project)[18]​ y grabó un álbum titulado Silver and Gold,[19]​ el cual fue un fracaso en términos comerciales a pesar de contar con una gira promocional.

Como resultado, fue reemplazado por el guitarrista Janick Gers para la grabación del disco No Prayer for the Dying.

[21]​[22]​ La canción "Hooks in You", escrita por Adrian junto a Bruce Dickinson, fue incluida en el mencionado álbum.

[23]​ Tras su salida de Iron Maiden, Smith inició una familia con su esposa canadiense Nathalie y no volvió a tocar la guitarra hasta que fue invitado por Iron Maiden en el escenario de Donington Park en 1992 para tocar la canción "Running Free".

"[27]​ La banda se embarcó en la gira promocional del recopilatorio Ed Hunter[28]​ y entró al estudio para grabar el álbum Brave New World bajo la producción de Kevin Shirley.

Smith asegura que su técnica mejoró considerablemente cuando salió de la banda en 1990, particularmente tras su asociación con el guitarrista Roy Z.[8]​ Desde su regreso a Iron Maiden ha continuado experimentando con distintas afinaciones (algo que puso en práctica desde su época en Psycho Motel), afirmando que ha tocado en afinación drop D en versiones en vivo de "Run to the Hills", "Wrathchild", "The Trooper" y "Hallowed Be Thy Name".

[37]​ En su tiempo libre, Smith se dedica a la pesca, revelando que solía llevar "gusanos y lombrices" cuando salía de gira.

[40]​[41]​ Smith actualmente prefiere usar su Jackson San Dimas personalizada, aunque ha utilizado una variedad de guitarras en su carrera, incluyendo varios modelos Dean diferentes, varios modelos de Jackson, incluyendo el modelo de Randy Rhoads, Fender Stratocasters (incluyendo tres Fender Floyd Rose Classic), Gibson Les Pauls, Gibson Explorers, Gibson SGs, Ibanez Destroyer, Hamer Scarab y guitarras Lado.