Fue educado en la Iglesia católica, pero renunció a su vocación para convertirse en soldado tras la muerte de su hermano mayor en 1601.
Durante siete años, de 1611 a 1618, ejerció de embajador del Imperio otomano, época en la que logró amasar la fortuna de 16.000 libras esterlinas por medios más que dudosos.
El Sultán Mustafa I ordenó torturarlo debido a sus fraudes.
A su regreso a Francia, Harlay se unió a la Congregación del Oratorio de San Felipe Neri, y cuando François de Bassompierre fue enviado a Inglaterra en 1627 para regular las diferencias entre Enriqueta María y su esposo, Harlay de Sancy fue enviado al hogar eclesiástico de la reina, aunque Carlos I se aseguró de su despido.
Se convirtió en obispo de Saint-Malo en el año 1632.