Las tuyaplicinas se descubrieron a mediados de la década de 1930 y se purificaron del duramen de Thuja plicata Donn ex D. Don , comúnmente llamado cedro rojo occidental. [5] Estos compuestos también se identificaron en los componentes de Chamaecyparis obtusa , otra especie de la familia Cupressaceae . C. obtusa es originaria de países del este de Asia, incluidos Japón y Taiwán , y también se conoce como hinoki de Taiwán , de donde se aisló por primera vez la β-tuyaplicina en 1936 y recibió su nombre, hinokitiol . Las tuyaplicinas fueron las primeras tropolonas naturales que se fabricaron sintéticamente, por Ralph Raphael y colegas, y la β-tuyaplicina fue el primer compuesto aromático no bencenoide identificado, por Tetsuo Nozoe y colegas. [4] [5] La resistencia del duramen del árbol a la descomposición fue la principal razón que impulsó a investigar su contenido e identificar los compuestos responsables de las propiedades antimicrobianas. [4] La β-tuyaplicina ganó más interés científico a principios de la década de 2000. [6] Más tarde, se descubrió la actividad de unión al hierro de la β-tuyaplicina y la molécula ha sido apodada irónicamente como "molécula del Hombre de Hierro", [7] porque el primer nombre de Tetsuo Nozoe puede traducirse al inglés como "Hombre de Hierro". [6]
La vía de síntesis de β-tuyaplicina por alquilación electrorreductora de cicloheptatrienos sustituidos se muestra a continuación:
La vía de síntesis de β-tuyaplicina a través de la expansión del anillo de 2-isopropilciclohexanona se muestra a continuación:
La vía de síntesis de β-tuyaplicina a través de la ciclización del catión oxialilo [4+3] (síntesis de Noyori) se muestra a continuación:
Química
Las tuyaplicinas pertenecen a las tropolonas que contienen un anillo de carbono insaturado de siete miembros. Las tuyaplicinas son monoterpenoides que son ciclohepta-2,4,6-trien-1-ona sustituida por un grupo hidroxi en la posición 2 y un grupo isopropilo en las posiciones 3, 4 o 5. [17] Estos compuestos son enoles y cetonas cíclicas . Derivan de un hidruro de un ciclohepta-1,3,5-trieno . Las tuyaplicinas son solubles en disolventes orgánicos y tampones acuosos . El hinokitiol es soluble en etanol , dimetilsulfóxido y dimetilformamida con una solubilidad de 20, 30 y 12,5 mg/ml, respectivamente. [18] La β-tuyaplicina proporciona acetona en la oxidación vigorosa y da el diol monocíclico saturado en la hidrogenación catalítica. [19] Es estable a los álcalis y ácidos, formando sales o permaneciendo inalterado, pero no se convierte en derivados de catecol. Los complejos formados por hierro y tropolonas muestran una alta estabilidad termodinámica y han demostrado tener una constante de unión más fuerte que el complejo transferrina-hierro. [20]
Existen tres isómeros de tuyaplicina, con el grupo isopropilo posicionado progresivamente más lejos de los dos átomos de oxígeno alrededor del anillo: α-tuyaplicina, β-tuyaplicina y γ-tuyaplicina. [4] La β-tuyaplicina, también llamada hinokitiol , es la más común en la naturaleza. [21] Cada una existe en dos formas tautoméricas , intercambiando el hidrógeno hidroxilo por el otro oxígeno, lo que significa que los dos sustituyentes de oxígeno no tienen identidades distintas de "carbonilo" vs "hidroxilo". El alcance de este intercambio es que el anillo de tropolona es aromático con una naturaleza catiónica general, y la región oxígeno-hidrógeno-oxígeno tiene una naturaleza aniónica. [ cita requerida ]
Las tuyaplicinas, al igual que otras tropolonas, demuestran actividad quelante , actuando como ionóforo al unirse a diferentes iones metálicos. [23]
Actividad anti-pardeamiento
La tropolona y las tuyaplicinas exhiben una potente actividad supresora del oscurecimiento enzimático debido a la inhibición de la polifenol oxidasa y la tirosinasa . Esto se ha demostrado en experimentos con diferentes verduras, frutas, hongos, plantas y otros productos agrícolas. [11] También se ha demostrado que previenen el oscurecimiento en productos del mar . [24]
Aplicaciones
Cuidado de la piel y cosméticos
Debido a sus actividades antibacterianas contra diversos microbios que colonizan y afectan la piel, las tuyaplicinas, incluido también el tuyaplicinol , se utilizan en productos para el cuidado de la piel y el crecimiento del cabello, [25] y son especialmente populares en el este de Asia. [ cita requerida ]
Cuidado bucal
El hinokitiol se utiliza en diversos productos para el cuidado bucal, incluidas pastas de dientes y aerosoles bucales. [25] [26]
^ ERDTMAN, HOLGER; GRIPENBERG, JARL (mayo de 1948). "Sustancias antibióticas del corazón de la madera de Thuja plicata Don". Nature . 161 (4097): 719. Bibcode :1948Natur.161..719E. doi : 10.1038/161719a0 . PMID 18860272. S2CID 4074514.
^ Chedgy, Russell J.; Lim, Young Woon; Breuil, Colette (mayo de 2009). "Efectos de la lixiviación en el crecimiento y la descomposición de hongos en el cedro rojo occidental". Revista canadiense de microbiología . 55 (5): 578–586. doi :10.1139/W08-161. PMID 19483786.
^ Chedgy, R. (2010). Metabolitos secundarios del cedro rojo occidental (Thuja plicata) . Lambert Academic Publishing. ISBN978-3-8383-4661-8.
^ abcd Cook, JW; Raphael, RA; Scott, AI (1951). "149. Tropolonas. Parte II. La síntesis de α-, β- y γ-tuyaplicinas". J. Chem. Soc. : 695–698. doi :10.1039/JR9510000695.
^ ab Nakanishi, Koji (junio de 2013). "Libros de autógrafos de químicos de Tetsuo Nozoe 1953-1994": un ensayo". The Chemical Record . 13 (3): 343–352. doi : 10.1002/tcr.201300007 . PMID 23737463.
^ ab "Hinokitiol". Sociedad Química Americana .
^ Service, Robert (11 de mayo de 2017). "La molécula de Iron Man restablece el equilibrio de las células". Science . doi :10.1126/science.aal1178.
^ Okabe, T; Saito, K (1994). "Efectos antibacterianos y conservantes del hinokitiol natural (beta-thujaplicin) extraído de la madera". Acta Agriculturae Zhejiangensis . 6 (4): 257–266.
^ abc Morita, Yasuhiro; Matsumura, Eiko; Okabe, Toshihiro; Fukui, Toru; Shibata, Mitsunobu; Sugiura, Masaaki; Oh, Tatsuhiko; Tsujibo, Hiroshi; Ishida, Nakao; Inamori, Yoshihiko (2004). "Actividad biológica de la α-tujaplicina, el isómero del hinokitiol". Boletín biológico y farmacéutico . 27 (6): 899–902. doi : 10.1248/bpb.27.899 . PMID 15187442.
^ Rebia, Rina Afiani; binti Sadon, Nurul Shaheera; Tanaka, Toshihisa (22 de noviembre de 2019). "Reactivos antibacterianos naturales (centella, propóleo e hinokitiol) cargados en nanofibras compuestas de poli[(R)-3-hidroxibutirato-co-(R)-3-hidroxihexanoato] para aplicaciones biomédicas". Nanomateriales . 9 (12): 1665. doi : 10.3390/nano9121665 . PMC 6956080 . PMID 31766678.
^ abcd Saniewski, Marian; Horbowicz, Marcin; Kanlayanarat, Sirichai (10 de septiembre de 2014). "Las actividades biológicas de los troponoides y su uso en la agricultura: una revisión". Revista de investigación hortícola . 22 (1): 5–19. doi : 10.2478/johr-2014-0001 .
^ Zhao, J.; Fujita, K.; Yamada, J.; Sakai, K. (1 de abril de 2001). "Mejora de la producción de β-tuyaplicina en cultivos en suspensión de Cupressus lusitanica mediante elicitor fúngico y metil jasmonato". Applied Microbiology and Biotechnology . 55 (3): 301–305. doi :10.1007/s002530000555. PMID 11341310. S2CID 25767209.
^ Yamada, J.; Fujita, K.; Sakai, K. (abril de 2003). "Efecto de los principales nutrientes inorgánicos en la producción de β-tuyaplicina en un cultivo en suspensión de células de Cupressus lusitanica". Journal of Wood Science . 49 (2): 172–175. Bibcode :2003JWSci..49..172Y. doi : 10.1007/s100860300027 . S2CID 8355694.
^ Chedgy, Russell J.; Daniels, CR; Kadla, John; Breuil, Colette (1 de marzo de 2007). "Detección de hongos tolerantes a los extractos de cedro rojo occidental (Thuja plicata Donn). Parte 1. Extracción suave por ultrasonicación y cuantificación de extractos por HPLC de fase inversa". Holzforschung . 61 (2): 190–194. doi :10.1515/HF.2007.033. S2CID 95994935.
^ Soung, Min-Gyu; Matsui, Masanao; Kitahara, Takeshi (septiembre de 2000). "Síntesis regioselectiva de β- y γ-tujaplicinas". Tetrahedron . 56 (39): 7741–7745. doi :10.1016/S0040-4020(00)00690-6.
^ Liu, Na; Song, Wangze; Schienebeck, Casi M.; Zhang, Min; Tang, Weiping (diciembre de 2014). "Síntesis de troponas y tropolonas de origen natural". Tetrahedron . 70 (49): 9281–9305. doi :10.1016/j.tet.2014.07.065. PMC 4228802 . PMID 25400298.
^ "Tetsuo Nozoe (1902−1996)". Revista Europea de Química Orgánica . 2004 (4): 899–928. Febrero de 2004. doi :10.1002/ejoc.200300579.
^ Hendershott, Lynn; Gentilcore, Rita; Ordway, Frederick; Fletcher, James; Donati, Robert (mayo de 1982). "Tropolona: un agente solubilizante de lípidos para metales catiónicos". Revista Europea de Medicina Nuclear . 7 (5): 234–236. doi :10.1007/BF00256471. PMID 6954070. S2CID 43256591.
^ Bentley, Ronald (2008). "Una nueva mirada a los tropolonoides naturales". Nat. Prod. Rep . 25 (1): 118–138. doi :10.1039/B711474E. PMID 18250899.
^ INAMORI, Yoshihiko; SAKAGAMI, Yoshikazu; MORITA, Yasuhiro; SHIBATA, Mistunobu; SUGIURA, Masaaki; KUMEDA, Yuko; OKABE, Toshihiro; TSUJIBO, Hiroshi; ISHIDA, Nakao (2000). "Actividad antifúngica de compuestos relacionados con hinokitiol sobre hongos que pudren la madera y sus actividades insecticidas". Boletín biológico y farmacéutico . 23 (8): 995–997. doi : 10.1248/bpb.23.995 . PMID 10963310.
^ Pietra, Francesco (agosto de 1973). "Compuestos carbocíclicos y heterocíclicos conjugados de siete miembros y sus análogos homoconjugados y complejos metálicos. Síntesis, biosíntesis, estructura y reactividad". Chemical Reviews . 73 (4): 293–364. doi :10.1021/cr60284a002.
^ Aladaileh, Saleem; Rodney, Peters; Nair, Sham V.; Raftos, David A. (diciembre de 2007). "Caracterización de la actividad de la fenoloxidasa en las ostras de roca de Sydney (Saccostrea glomerata)". Comparative Biochemistry and Physiology Part B: Biochemistry and Molecular Biology . 148 (4): 470–480. doi :10.1016/j.cbpb.2007.07.089. PMID 17950018.
^ ab "Hinokitiol | 499-44-5". www.chemicalbook.com .
^ Suzuki, Joichiro; Tokiwa, Tamami; Mochizuki, Maho; Ebisawa, Masato; Nagano, Takatoshi; Yuasa, Mohei; Kanazashi, Mikimoto; Gomi, Kazuhiro; Arai, Takashi (2008). "Efectos de un cepillo de dientes de nuevo diseño para la aplicación de medicamentos para el tratamiento de la enfermedad periodontal (HinoporonTM) en la eliminación de la placa y la mejora de la gingivitis". Nihon Shishubyo Gakkai Kaishi (Revista de la Sociedad Japonesa de Periodontología) . 50 (1): 30–38. doi : 10.2329/perio.50.030 .
^ NAKANO, Yasuyuki; MATSUO, Saburo; TANI, Hiroyuki; SASAI, Kazumi; BABA, Eiichiroh (2006). "Efectos terapéuticos de las gotas para los oídos de β-tujaplicina en la otitis externa relacionada con Malassezia canina". Revista de Ciencias Médicas Veterinarias . 68 (4): 373–374. doi : 10.1292/jvms.68.373 . PMID 16679729.
^ NAKANO, Yasuyuki; AMA, Makoto; TANI, Hiroyuki; SASAI, Kazumi; BABA, Eiichiroh (2005). "Efectos de la β-tujaplicina sobre el remedio anti-Malassezia pachydermatis para la otitis externa canina". Revista de Ciencias Médicas Veterinarias . 67 (12): 1243–1247. doi : 10.1292/jvms.67.1243 . PMID 16397383.
^ Aharoni, Y.; Copel, A.; Fallik, E. (junio de 1993). "Hinokitiol (β-tujaplicina), para el control de la pudrición poscosecha en melones 'Galia'". Revista de Ciencias Hortícolas y de Cultivos de Nueva Zelanda . 21 (2): 165-169. Código bibliográfico : 1993NZJCH..21..165A. doi :10.1080/01140671.1993.9513763.
^ "La Fundación Japonesa para la Investigación de Productos Químicos Alimentarios". www.ffcr.or.jp .
^ L. Brody, Aaron; Strupinsky, EP; Kline, Lauri R. (2001). Envasado activo para aplicaciones alimentarias (1.ª edición). CRC Press. ISBN9780367397289.
^ MITSUBOSHI, SAORI; OBITSU, RIE; MURAMATSU, KANAKO; FURUBE, KENTARO; YOSHITAKE, SHIGEHIRO; KIUCHI, KAN (2007). "Efecto inhibidor del crecimiento de los agentes que prolongan la vida útil en Bacillus subtilis IAM 1026". Ciencia del biocontrol . 12 (2): 71–75. doi : 10.4265/bio.12.71 . PMID 17629249.
^ Vanitha, Thiraviam; Thammawong, Manasikan; Umehara, Hitomi; Nakamura, Nobutaka; Shiina, Takeo (3 de septiembre de 2019). "Efecto de las láminas impregnadas con hinokitiol en la vida útil y la calidad de los tomates "KEK-1" durante el almacenamiento". Tecnología y ciencia del envasado . 32 (12): 641–648. doi :10.1002/pts.2479. S2CID 202995336.