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Isótopos agrupados

Los isótopos agrupados son isótopos pesados ​​que están unidos a otros isótopos pesados. La abundancia relativa de isótopos agrupados (e isotópogos sustituidos de forma múltiple ) en moléculas como el metano , el óxido nitroso y el carbonato es un área de investigación activa. [1] El termómetro de isótopos agrupados de carbonato , o " termómetro de carbonato de orden/desorden 13 C– 18 O", es un nuevo enfoque para la reconstrucción paleoclimática , [1] basado en la dependencia de la temperatura de la agregación de 13 C y 18 O en enlaces dentro de la red mineral de carbonato . [2] Este enfoque tiene la ventaja de que la relación 18 O en el agua no es necesaria (a diferencia del enfoque δ 18 O ), pero para una estimación precisa de la paleotemperatura, también necesita muestras muy grandes y no contaminadas, corridas analíticas largas y replicación extensa. [3] Las fuentes de muestra comúnmente utilizadas para el trabajo paleoclimatológico incluyen corales , otolitos , gasterópodos , toba , bivalvos y foraminíferos . [4] [5] Los resultados generalmente se expresan como Δ47 (dicho como "cap 47"), que es la desviación de la relación de isotólogos de CO 2 con un peso molecular de 47 a aquellos con un peso de 44 de la relación esperada si se distribuyeran aleatoriamente . [6]

Fondo

Terminología

Las moléculas formadas por elementos con múltiples isótopos pueden variar en su composición isotópica; estas moléculas variantes se denominan isotópogos. Por ejemplo, considere los isotópogos del dióxido de carbono . El oxígeno tiene tres isótopos estables ( 16 O, 17 O y 18 O) y el carbono tiene dos ( 13 C, 12 C). Una molécula de 12 C 16 O 2 (compuesta solo con los isótopos más abundantes de los elementos constituyentes) se denomina especie monoisotópica . Cuando solo un átomo se reemplaza con un isótopo pesado de cualquier elemento constituyente (es decir, 13 C 16 O 2 ), se denomina especie simplemente sustituida. Del mismo modo, cuando dos átomos se reemplazan simultáneamente con isótopos más pesados ​​(por ejemplo, 13 C 16 O 18 O), se denomina isotópogo doblemente sustituido o también de sustitución múltiple. El isotópogo múltiplemente sustituido 13 C 18 O 16 O contiene un enlace entre dos de estos isótopos más pesados ​​( 13 C y 18 O), que es un enlace isotópico "agrupado".

La abundancia de masas para una molécula dada (por ejemplo, CO 2 ) se puede predecir utilizando la abundancia relativa de isótopos de sus átomos constituyentes ( 13 C/ 12 C, 18 O/ 16 O y 17 O/ 16 O). La abundancia relativa de cada isotópico (por ejemplo, masa-47 CO 2 ) es proporcional a la abundancia relativa de cada especie isotópica.

47 R/ 44 R = (2×[ 13 C][ 18 O][ 16 O]+2×[ 12 C][ 18 O][ 17 O]+[ 13 C][ 17 O][ 17 O])/([ 12 C][ 16 O][ 16 O])

Esta abundancia prevista supone una distribución estocástica no sesgada de isótopos; los materiales naturales tienden a desviarse de estos valores estocásticos, cuyo estudio constituye la base de la geoquímica de isótopos agrupados.

Cuando un isótopo más pesado sustituye a uno más ligero (por ejemplo, 18 O por 16 O), la vibración del enlace químico será más lenta, lo que reducirá su energía de punto cero . [7] [8] En otras palabras, la estabilidad termodinámica está relacionada con la composición isotópica de la molécula.

12 C 16 O 3 2− (≈98,2%), 13 C 16 O 3 2− (≈1,1%) , 12 C 18 O 16 O 2 2− (≈0,6%) y 12 C 17 O 16 O 2 2− (≈0,11%) son los isotopólogos más abundantes (≈99%) del ion carbonato, controlando los valores de δ 13 C, δ 17 O y δ 18 O en los minerales carbonatados naturales. Cada uno de estos isotopólogos tiene una estabilidad termodinámica diferente. Para un cristal de carbonato en equilibrio termodinámico, las abundancias relativas de los isotopólogos del ion carbonato están controladas por reacciones como:

Las constantes de equilibrio de estas reacciones dependen de la temperatura, con una tendencia de los isótopos pesados ​​a "agruparse" entre sí (incrementando las proporciones de isotópogos sustituidos múltiples) a medida que la temperatura disminuye. [9] La reacción 1 se desplazará hacia la derecha con la disminución de la temperatura, y hacia la izquierda con el aumento de la temperatura. Por lo tanto, la constante de equilibrio de esta reacción se puede utilizar como un indicador de paleotemperatura, siempre que se conozca la dependencia de la temperatura de esta reacción y las abundancias relativas de los isotópogos del ion carbonato.

Diferencias con el δ convencional18O análisis

En el análisis convencional de δ 18 O, se necesitan tanto los valores de δ 18 O en carbonatos como en agua para estimar el paleoclima. Sin embargo, en muchos momentos y lugares, el δ 18 O en el agua solo se puede inferir, y también la relación 16 O/ 18 O entre carbonato y agua puede variar con el cambio de temperatura. [10] [11] Por lo tanto, la precisión del termómetro puede verse comprometida.

En el caso del termómetro de isótopos agregados de carbonatos, el equilibrio es independiente de la composición isotópica de las aguas de las que se originaron los carbonatos. Por lo tanto, la única información necesaria es la abundancia de enlaces entre isótopos raros y pesados ​​dentro del mineral de carbonato.

Métodos

  1. Extraer CO2 de los carbonatos mediante la reacción con ácido fosfórico anhidro . [12] [13] (no existe una forma directa de medir la abundancia de CO3 2− s con suficiente precisión). La temperatura del ácido fosfórico se mantiene a menudo entre 25° y 90 °C [14] y puede llegar a 110 °C. [15] [16]
  2. Purificar el CO2 extraído . Este paso elimina gases contaminantes como hidrocarburos y halocarbonos que pueden eliminarse mediante cromatografía de gases . [17]
  3. Análisis espectrométricos de masas de CO 2 purificado , para obtener valores de δ 13 C, δ 18 O y Δ47 (abundancia de CO 2 en masa-47 ). (La precisión debe ser de hasta ≈10 −5 , ya que las señales isotópicas de interés suelen ser menores que ≈10 −3 ) .

Aplicaciones

Paleoambiente

Los análisis de isótopos agrupados se han utilizado tradicionalmente en lugar de los análisis convencionales de δ 18 O cuando el δ 18 O del agua de mar o de una fuente de agua está mal restringido. Mientras que el análisis convencional de δ 18 O resuelve la temperatura como una función tanto del δ 18 O del carbonato como del agua, los análisis de isótopos agrupados pueden proporcionar estimaciones de temperatura que son independientes del δ 18 O del agua de la fuente. La temperatura derivada de Δ47 se puede utilizar entonces junto con el δ 18 O del carbonato para reconstruir el δ 18 O del agua de la fuente, proporcionando así información sobre el agua con la que se equilibró el carbonato. [18]

Los análisis de isótopos agrupados permiten realizar estimaciones de dos variables ambientales clave: la temperatura y el δ 18 O del agua. Estas variables son especialmente útiles para reconstruir climas pasados, ya que pueden proporcionar información sobre una amplia gama de propiedades ambientales. Por ejemplo, la variabilidad de la temperatura puede implicar cambios en la irradiancia solar , la concentración de gases de efecto invernadero o el albedo , mientras que los cambios en el δ 18 O del agua se pueden utilizar para estimar cambios en el volumen de hielo, el nivel del mar o la intensidad y ubicación de las precipitaciones. [14]

Los estudios han utilizado temperaturas derivadas de isótopos agrupados para numerosas y variadas aplicaciones paleoclimáticas: para limitar el δ 18 O del agua de mar del pasado, [18] determinar el momento de las transiciones de la cámara de hielo al invernadero, [19] rastrear los cambios en el volumen de hielo a lo largo de una era glacial, [20] y reconstruir los cambios de temperatura en cuencas lacustres antiguas. [21] [22]

Paleoaltimetría

Recientemente se han utilizado análisis de isótopos agrupados para delimitar la historia de paleoaltitud o elevación de una región. [23] [24] [25] La temperatura del aire disminuye sistemáticamente con la altitud en toda la troposfera (ver gradiente térmico ). Debido al estrecho acoplamiento entre la temperatura del agua del lago y la temperatura del aire, hay una disminución similar en la temperatura del agua del lago a medida que aumenta la altitud. [26] [24] Por lo tanto, la variación en la temperatura del agua implicada por Δ47 podría indicar cambios en la altitud del lago, impulsados ​​por el levantamiento o hundimiento tectónico . Dos estudios recientes derivan el momento del levantamiento de las montañas de los Andes y el altiplano, citando disminuciones pronunciadas en las temperaturas derivadas de Δ47 como evidencia de un levantamiento tectónico rápido. [23] [27]

Ciencia atmosférica

Las mediciones de Δ47 se pueden utilizar para limitar las fuentes naturales y sintéticas de CO 2 atmosférico (por ejemplo, la respiración y la combustión ), ya que cada uno de estos procesos está asociado con diferentes temperaturas promedio de formación de Δ47. [28] [29]

Paleobiología

Las mediciones de Δ47 se pueden utilizar para comprender mejor la fisiología de los organismos extintos y para establecer restricciones sobre el desarrollo temprano de la endotermia , el proceso por el cual los organismos regulan su temperatura corporal. Antes del desarrollo del análisis de isótopos agrupados, no había una forma sencilla de estimar la temperatura corporal o el agua corporal δ 18 O de animales extintos. Eagle et al., 2010 miden Δ47 en bioapatita de un elefante indio moderno , un rinoceronte blanco , un cocodrilo del Nilo y un caimán americano . [30] Estos animales fueron elegidos porque abarcan un amplio rango de temperaturas corporales internas, lo que permite la creación de un marco matemático que relaciona Δ47 de bioapatita y temperatura corporal interna. Esta relación se ha aplicado a los análisis de dientes fósiles, con el fin de predecir las temperaturas corporales de un mamut lanudo y un dinosaurio saurópodo . [30] [31] La última calibración de temperatura Δ47 para (bio) apatita de Löffler et al. 2019 [16] cubre un amplio rango de temperatura de 1 a 80 °C y se aplicó a un diente de tiburón megalodón fósil para calcular las temperaturas del agua de mar y los valores de δ 18 O. [16]

Petrología y alteración metamórfica

Una premisa clave de la mayoría de los análisis de isótopos agrupados es que las muestras han conservado sus firmas isotópicas primarias. Sin embargo, el restablecimiento o alteración isotópica, resultante de temperaturas elevadas, puede proporcionar un tipo diferente de información sobre climas pasados. Por ejemplo, cuando el carbonato se restablece isotópicamente por altas temperaturas, las mediciones de Δ47 pueden proporcionar información sobre la duración y el alcance de la alteración metamórfica. En uno de esos estudios, se utiliza Δ47 del carbonato de la capa de Doushantou del Neoproterozoico tardío para evaluar la evolución de la temperatura de la corteza inferior en el sur de China. [32]

Cosmoquímica

Los meteoritos primitivos se han estudiado utilizando mediciones de Δ47. Estos análisis también suponen que se ha perdido la firma isotópica primaria de la muestra. En este caso, las mediciones de Δ47 proporcionan información sobre el evento de alta temperatura que restableció isotópicamente la muestra. Los análisis de Δ47 existentes en meteoritos primitivos se han utilizado para inferir la duración y la temperatura de los eventos de alteración acuosa, así como para estimar la composición isotópica del fluido de alteración. [33] [34]

Yacimientos de mineral

Un nuevo conjunto de trabajos destaca el potencial de aplicación de los isótopos agrupados para reconstruir la temperatura y las propiedades de los fluidos en depósitos minerales hidrotermales. En la exploración minera, la delimitación de la huella térmica alrededor de un cuerpo mineral proporciona información fundamental sobre los procesos que impulsan el transporte y la deposición de metales. Durante los estudios de prueba de concepto, se utilizaron isótopos agrupados para proporcionar reconstrucciones precisas de la temperatura en depósitos epitermales, alojados en sedimentos y de tipo valle del Misisipi (MVT). [35] [36] Estos estudios de caso están respaldados por la medición de carbonatos en entornos geotérmicos activos. [35] [37] [38]

Limitaciones

La relación dependiente de la temperatura es sutil (−0,0005 %/°C ). [ cita requerida ]

13 C 18 O 16 O 2 2− es un isotopólogo raro (≈60 ppm [3]).

Por lo tanto, para obtener una precisión adecuada, este enfoque requiere análisis largos (aproximadamente 2-3 horas) y muestras muy grandes y no contaminadas.

Los análisis de isótopos agrupados suponen que el Δ47 medido está compuesto de 13 C 18 O 16 O 2 2− , el isotópologo más común de masa 47. Las correcciones para tener en cuenta los isotópologos menos comunes de masa 47 (por ejemplo, 12 C 18 O 17 O 16 O 2− ) no están completamente estandarizadas entre laboratorios.

Véase también

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