La espectroscopia de espín de muones , también conocida como μSR , es una técnica experimental basada en la implantación de muones polarizados por espín en la materia y en la detección de la influencia del entorno atómico, molecular o cristalino en su movimiento de espín. El movimiento del espín del muón se debe al campo magnético que experimenta la partícula y puede proporcionar información sobre su entorno local de forma muy similar a otras técnicas de resonancia magnética [a] , como la resonancia de espín electrónico (ESR o EPR) y, más de cerca, la resonancia magnética nuclear (NMR).
La espectroscopia de espín de muones es una técnica experimental atómica, molecular y de materia condensada que explota métodos de detección nuclear. En analogía con los acrónimos de las espectroscopias previamente establecidas NMR y ESR , la espectroscopia de espín de muones también se conoce como μSR. El acrónimo significa rotación, relajación o resonancia del espín de muones, dependiendo respectivamente de si el movimiento del espín del muón es predominantemente una rotación (más precisamente una precesión alrededor de un campo magnético quieto ), una relajación hacia una dirección de equilibrio o una dinámica más compleja dictada por la adición de pulsos cortos de radiofrecuencia . μSR no requiere ninguna técnica de radiofrecuencia para alinear el espín de sondeo.
En términos más generales, la espectroscopia de espín del muón incluye cualquier estudio de las interacciones del momento magnético del muón con su entorno cuando se implanta en cualquier tipo de materia. Sus dos características más notables son su capacidad para estudiar entornos locales, debido al corto rango efectivo de las interacciones del muón con la materia, y la característica ventana temporal (10 −13 – 10 −5 s) de los procesos dinámicos en medios atómicos, moleculares y condensados. El paralelo más cercano a la μSR es la "RMN pulsada", en la que se observa la polarización nuclear transversal dependiente del tiempo o la llamada " desintegración por inducción libre " de la polarización nuclear. Sin embargo, una diferencia clave es que en la μSR se utiliza un espín específicamente implantado (el del muón) y no se depende de espines nucleares internos.
Aunque las partículas se utilizan como sonda, la μSR no es una técnica de difracción. Una clara distinción entre la técnica μSR y las que implican neutrones o rayos X es que no interviene la dispersión. Las técnicas de difracción de neutrones , por ejemplo, utilizan el cambio de energía y/o momento de un neutrón dispersado para deducir las propiedades de la muestra. Por el contrario, los muones implantados no se difractan, sino que permanecen en una muestra hasta que se desintegran. Solo un análisis cuidadoso del producto de desintegración (es decir, un positrón ) proporciona información sobre la interacción entre el muón implantado y su entorno en la muestra.
Al igual que muchos otros métodos nucleares, la μSR se basa en descubrimientos y desarrollos realizados en el campo de la física de partículas. Tras el descubrimiento del muón por Seth Neddermeyer y Carl D. Anderson en 1936, se realizaron experimentos pioneros sobre sus propiedades con rayos cósmicos . De hecho, con un muón que golpea cada centímetro cuadrado de la superficie de la Tierra cada minuto, los muones constituyen el componente más importante de los rayos cósmicos que llegan al nivel del suelo. Sin embargo, los experimentos μSR requieren flujos de muones del orden de muones por segundo por centímetro cuadrado. Dichos flujos solo se pueden obtener en aceleradores de partículas de alta energía que se han desarrollado durante los últimos 50 años.
La colisión de un haz de protones acelerado (energía típica 600 MeV) con los núcleos de un objetivo de producción produce piones positivos ( ) a través de las posibles reacciones:
A partir de la desintegración débil subsiguiente de los piones (vida media = 26,03 ns) se forman muones positivos ( ) mediante la desintegración de dos cuerpos :
La violación de la paridad en las interacciones débiles implica que solo existen neutrinos levógiros, con su espín antiparalelo a su momento lineal (de la misma manera, en la naturaleza solo se encuentran antineutrinos dextrógiros). Dado que el pión no tiene espín, tanto el neutrino como el muón son expulsados con espín antiparalelo a su momento en el marco de reposo del pión. Esta es la clave para proporcionar haces de muones polarizados por espín. Según el valor del momento del pión, hay diferentes tipos de haces de μSR disponibles para mediciones de μSR.
Los haces de muones se clasifican en tres tipos según la energía de los muones que se producen: haces de muones de alta energía, de superficie o "Arizona" y ultralentos.
Los haces de muones de alta energía se forman a partir de piones que escapan del objetivo de producción a altas energías. Se recogen en un cierto ángulo sólido mediante imanes cuadrupolos y se dirigen hacia una sección de desintegración que consiste en un solenoide superconductor largo con un campo de varios teslas. Si el momento de los piones no es demasiado alto, una gran fracción de los piones se habrá desintegrado antes de llegar al final del solenoide. En el marco del laboratorio, la polarización de un haz de muones de alta energía está limitada a aproximadamente el 80% y su energía es del orden de ~40-50 MeV. Aunque un haz de tan alta energía requiere el uso de moderadores adecuados y muestras con un espesor suficiente, garantiza una implantación homogénea de los muones en el volumen de la muestra. Estos haces también se utilizan para estudiar muestras dentro de recipientes, por ejemplo, muestras dentro de celdas de presión. Estos haces de muones están disponibles en PSI , TRIUMF , J-PARC y RIKEN-RAL.
El segundo tipo de haz de muones se denomina a menudo haz de superficie o haz de Arizona (recordando el trabajo pionero de Pifer et al. [1] [2] de la Universidad de Arizona ). En estos haces, los muones surgen de piones que se desintegran en reposo dentro pero cerca de la superficie del objetivo de producción. Dichos muones están 100% polarizados, idealmente monocromáticos y tienen un momento muy bajo de 29,8 MeV/c (que corresponde a una energía cinética de 4,1 MeV). Tienen un ancho de rango en la materia del orden de 180 mg/cm 2 . La principal ventaja de este tipo de haz es la capacidad de utilizar muestras relativamente delgadas. Los haces de este tipo están disponibles en PSI (Swiss Muon Source SμS), TRIUMF, J-PARC, ISIS Neutron and Muon Source y RIKEN-RAL.
Los haces de muones positivos de energía aún más baja ( muones ultralentos con energía hasta el rango eV-keV) se pueden obtener reduciendo aún más la energía de un haz de Arizona utilizando las características de pérdida de energía de los moderadores sólidos de banda prohibida grande . Esta técnica fue iniciada por investigadores de la instalación de ciclotrón TRIUMF en Vancouver, BC , Canadá . Fue bautizada con el acrónimo μSOL (separador de muones en línea) e inicialmente empleó LiF como el sólido moderador. [3] El mismo artículo de 1986 también informó la observación de iones de muonio negativos (es decir, Mu − o μ + e − e − ) en vacío. En 1987, la tasa de producción lenta de μ + se incrementó 100 veces utilizando moderadores sólidos de gas raro de película delgada, produciendo un flujo utilizable de muones positivos de baja energía. [4] Esta técnica de producción fue adoptada posteriormente por PSI para su instalación de haz de muones positivos de baja energía. El rango de energía ajustable de estos haces de muones corresponde a profundidades de implantación en sólidos de menos de un nanómetro hasta varios cientos de nanómetros. Por lo tanto, es posible el estudio de las propiedades magnéticas en función de la distancia desde la superficie de la muestra. En la actualidad, PSI es la única instalación en la que se dispone de un haz de muones de baja energía de este tipo de forma regular. También se han realizado desarrollos técnicos en RIKEN-RAL, pero con una tasa de muones de baja energía muy reducida. J-PARC está proyectando el desarrollo de un haz de muones de baja energía y alta intensidad. [ ¿Cuándo? ]
Además de la clasificación mencionada anteriormente basada en la energía, los haces de muones también se dividen según la estructura temporal del acelerador de partículas, es decir, continuos o pulsados.
En el caso de las fuentes de muones continuas , no existe una estructura temporal dominante. Al seleccionar una tasa de muones entrantes adecuada, los muones se implantan en la muestra uno por uno. La principal ventaja es que la resolución temporal está determinada únicamente por la construcción del detector y la electrónica de lectura. Sin embargo, este tipo de fuente tiene dos limitaciones principales: (i) las partículas cargadas no rechazadas que golpean accidentalmente los detectores producen recuentos de fondo aleatorios no despreciables; esto compromete las mediciones después de unas pocas vidas medias de muones, cuando el fondo aleatorio excede los eventos de desintegración reales; y (ii) el requisito de detectar muones uno a la vez establece una tasa máxima de eventos. El problema del fondo se puede reducir mediante el uso de deflectores electrostáticos para garantizar que ningún muón entre en la muestra antes de la desintegración del muón anterior. PSI y TRIUMF albergan las dos fuentes de muones continuas disponibles para los experimentos de μSR.
En las fuentes de muones pulsadas , los protones que inciden en el objetivo de producción se agrupan en pulsos cortos, intensos y muy separados que proporcionan una estructura temporal similar en el haz de muones secundario. Una ventaja de las fuentes de muones pulsadas es que la tasa de eventos solo está limitada por la construcción del detector. Además, los detectores se activan solo después del pulso de muones entrante, lo que reduce en gran medida los recuentos de fondo accidentales. La ausencia virtual de fondo permite la extensión de la ventana temporal para mediciones hasta aproximadamente diez veces la vida media del muón. La principal desventaja es que el ancho del pulso de muones limita la resolución temporal. ISIS Neutron and Muon Source y J-PARC son las dos fuentes de muones pulsadas disponibles para experimentos μSR.
Los muones se implantan en la muestra de interés, donde pierden energía muy rápidamente. Afortunadamente, este proceso de desaceleración se produce de tal manera que no pone en peligro una medición μSR. Por un lado, es muy rápido (mucho más rápido que 100 ps), lo que es mucho más corto que una ventana de tiempo μSR típica (hasta 20 μs), y por otro lado, todos los procesos involucrados durante la desaceleración son de origen coulombiano ( ionización de átomos, dispersión de electrones , captura de electrones ) y no interactúan con el espín del muón, de modo que el muón se termaliza sin ninguna pérdida significativa de polarización.
Los muones positivos suelen adoptar sitios intersticiales de la red cristalográfica , que se distinguen notablemente por su estado electrónico (carga). La espectroscopia de un muón unido químicamente a un electrón desapareado es notablemente diferente de la de todos los demás estados del muón, lo que motiva la distinción histórica en estados paramagnéticos y diamagnéticos . Obsérvese que muchos estados diamagnéticos del muón realmente se comportan como centros paramagnéticos, de acuerdo con la definición estándar de un paraimán . Por ejemplo, en la mayoría de las muestras metálicas, que son paraimanes de Pauli , la carga positiva del muón está apantallada colectivamente por una nube de electrones de conducción . Así, en los metales, el muón no está unido a un solo electrón, por lo que se encuentra en el llamado estado diamagnético y se comporta como un muón libre. En los aislantes o semiconductores no puede producirse un apantallamiento colectivo y el muón suele captar un electrón y formar un denominado muonio (Mu=μ + +e − ), que tiene un tamaño ( radio de Bohr ), una masa reducida y una energía de ionización similares a las del átomo de hidrógeno . Este es el prototipo del denominado estado paramagnético .
La desintegración del muón positivo en un positrón y dos neutrinos se produce a través del proceso de interacción débil después de una vida media de τ μ = 2,197034(21) μs:
La violación de la paridad en la interacción débil conduce en este caso más complicado ( desintegración de tres cuerpos ) a una distribución anisotrópica de la emisión de positrones con respecto a la dirección de espín del μ + en el momento de la desintegración. La probabilidad de emisión de positrones está dada por
donde es el ángulo entre la trayectoria del positrón y el espín μ + , y es un parámetro de asimetría intrínseco determinado por el mecanismo de desintegración débil. Esta emisión anisotrópica constituye de hecho la base de la técnica μSR.
La asimetría media se mide sobre un conjunto estadístico de muones implantados y depende de otros parámetros experimentales, como la polarización del espín del haz , cercana a uno, como ya se ha mencionado. En teoría, se obtiene = 1/3 si todos los positrones emitidos se detectan con la misma eficiencia, independientemente de su energía. En la práctica, se obtienen rutinariamente valores de ≈ 0,25.
El movimiento de espín del muón puede medirse en una escala de tiempo dictada por la desintegración del muón , es decir , unas cuantas veces τ μ , aproximadamente 10 μs. La asimetría en la desintegración del muón correlaciona la emisión de positrones y las direcciones de espín del muón. El ejemplo más simple es cuando la dirección de espín de todos los muones permanece constante en el tiempo después de la implantación (sin movimiento). En este caso, la asimetría se muestra como un desequilibrio entre los recuentos de positrones en dos detectores equivalentes colocados delante y detrás de la muestra, a lo largo del eje del haz. Cada uno de ellos registra una tasa de desintegración exponencial en función del tiempo t transcurrido desde la implantación, según
con el detector mirando hacia y lejos de la flecha de espín, respectivamente. Teniendo en cuenta que la enorme polarización del espín del muón está completamente fuera del equilibrio térmico, una relajación dinámica hacia el estado no polarizado de equilibrio normalmente aparece en la tasa de conteo, como un factor de decaimiento adicional frente al parámetro de asimetría experimental, A . Un campo magnético paralelo a la dirección de espín inicial del muón prueba la tasa de relajación dinámica como una función de la energía Zeeman adicional del muón , sin introducir dinámica de espín coherente adicional. Esta disposición experimental se llama Campo Longitudinal (LF) μSR.
Un caso especial de LF μSR es el μSR de campo cero (ZF), cuando el campo magnético externo es cero. Esta condición experimental es particularmente importante ya que permite sondear cualquier campo magnético interno cuasiestático (es decir, estático en la escala de tiempo del muón) de distribución de campo en el sitio del muón. Los campos cuasiestáticos internos pueden aparecer espontáneamente, no inducidos por la respuesta magnética de la muestra a un campo externo. Son producidos por momentos magnéticos nucleares desordenados o, más importante aún, por momentos magnéticos electrónicos ordenados y corrientes orbitales.
Otro tipo simple de experimento μSR es cuando todos los espines del muón implantados precesan coherentemente alrededor del campo magnético externo de módulo , perpendicular al eje del haz, lo que hace que el desequilibrio de conteo oscile a la frecuencia de Larmor correspondiente entre los mismos dos detectores, de acuerdo con
Dado que la frecuencia de Larmor es , con una relación giromagnética Mrad(sT) −1 , el espectro de frecuencia obtenido mediante este arreglo experimental proporciona una medida directa de la distribución de intensidad del campo magnético interno. La distribución produce un factor de decaimiento adicional de la asimetría experimental A . Este método se conoce habitualmente como Campo Transversal (TF) μSR.
Un caso más general es cuando la dirección inicial del giro del muón (que coincide con el eje del detector) forma un ángulo con la dirección del campo. En este caso, la precesión del giro del muón describe un cono que da como resultado un componente longitudinal, , y un componente de precesión transversal, , de la asimetría total. Los experimentos de ZF μSR en presencia de un campo interno espontáneo también entran en esta categoría.
La rotación y relajación del espín del muón se realizan principalmente con muones positivos. Son muy adecuados para el estudio de los campos magnéticos a escala atómica dentro de la materia, como los producidos por diversos tipos de magnetismo y/o superconductividad que se encuentran en compuestos que se dan en la naturaleza o que se producen artificialmente mediante la ciencia de los materiales moderna .
La profundidad de penetración de London es uno de los parámetros más importantes que caracterizan a un superconductor porque su cuadrado inverso proporciona una medida de la densidad n s de pares de Cooper . La dependencia de n s de la temperatura y el campo magnético indica directamente la simetría de la brecha superconductora. La espectroscopia de espín de muones proporciona una forma de medir la profundidad de penetración y, por lo tanto, se ha utilizado para estudiar los superconductores de cuprato de alta temperatura desde su descubrimiento en 1986.
Otros campos de aplicación importantes de μSR aprovechan el hecho de que los muones positivos capturan electrones para formar átomos de muonio que se comportan químicamente como isótopos ligeros del átomo de hidrógeno . Esto permite la investigación del mayor efecto isotópico cinético conocido en algunos de los tipos más simples de reacciones químicas, así como las primeras etapas de formación de radicales en sustancias químicas orgánicas. El muonio también se estudia como análogo del hidrógeno en semiconductores , donde el hidrógeno es una de las impurezas más omnipresentes.
La μSR requiere un acelerador de partículas para la producción de un haz de muones. Esto se logra actualmente en unas pocas instalaciones a gran escala en el mundo: la fuente continua CMMS en TRIUMF en Vancouver, Canadá; la fuente continua SμS en el Instituto Paul Scherrer (PSI) en Villigen, Suiza; la fuente de neutrones y muones ISIS y las fuentes pulsadas RIKEN-RAL en el Laboratorio Rutherford Appleton en Chilton, Reino Unido; y la instalación J-PARC en Tokai, Japón, donde se está construyendo una nueva fuente pulsada para reemplazar a la de KEK en Tsukuba, Japón. Los haces de muones también están disponibles en el Laboratorio de Problemas Nucleares, Instituto Conjunto para la Investigación Nuclear (JINR) en Dubna, Rusia. La Sociedad Internacional para la Espectroscopia μSR (ISMS) existe para promover el avance mundial de la μSR. La membresía en la sociedad está abierta de forma gratuita a todas las personas del mundo académico, los laboratorios gubernamentales y la industria que tengan interés en los objetivos de la sociedad.
