Excitón

Cuasipartícula que es un estado ligado de un electrón y un hueco de electrón.

Excitón de Frenkel, par electrón-hueco ligado donde el hueco está localizado en una posición en el cristal representada por puntos negros

Excitón de Wannier-Mott, par electrón-hueco ligado que no está localizado en una posición cristalina. Esta figura muestra esquemáticamente la difusión del excitón a través de la red.

Un electrón y un hueco de electrón que se atraen entre sí por la fuerza de Coulomb pueden formar un estado ligado llamado excitón . Se trata de una cuasipartícula eléctricamente neutra que existe principalmente en la materia condensada , incluidos los aislantes , los semiconductores , algunos metales, pero también en ciertos átomos, moléculas y líquidos. El excitón se considera una excitación elemental que puede transportar energía sin transportar carga eléctrica neta. ^{[1] [2] [3] [4]}

Un excitón se puede formar cuando un electrón de la banda de valencia de un cristal es promovido en energía a la banda de conducción , por ejemplo, cuando un material absorbe un fotón. Promover el electrón a la banda de conducción deja un hueco cargado positivamente en la banda de valencia. Aquí, "hueco" representa el estado desocupado del electrón mecánico cuántico con una carga positiva, un análogo en cristal de un positrón . Debido a la fuerza de atracción de Coulomb entre el electrón y el hueco, se forma un estado ligado, similar al del electrón y el protón en un átomo de hidrógeno o el electrón y el positrón en el positronio . Los excitones son bosones compuestos ya que se forman a partir de dos fermiones que son el electrón y el hueco.

Los excitones suelen tratarse en los dos casos límite:

(i) Los excitones de radio pequeño, o excitones de Frenkel, en los que la distancia relativa electrón-hueco está restringida a una o solo unas pocas celdas unitarias vecinas más cercanas. Los excitones de Frenkel se presentan típicamente en aislantes y semiconductores orgánicos con bandas de energía permitidas relativamente estrechas y, en consecuencia, con una masa efectiva bastante pesada .

(ii) los excitones de radio grande se denominan excitones de Wannier-Mott, para los cuales el movimiento relativo del electrón y el hueco en el cristal cubre muchas celdas unitarias. Los excitones de Wannier-Mott se consideran cuasipartículas similares al hidrógeno. La función de onda del estado ligado se dice entonces que es hidrogénica , lo que da como resultado una serie de estados de energía en analogía con un átomo de hidrógeno . En comparación con un átomo de hidrógeno, la energía de enlace del excitón en un cristal es mucho menor y el tamaño del excitón (radio) es mucho mayor. Esto se debe principalmente a dos efectos: (a) las fuerzas de Coulomb están protegidas en un cristal, lo que se expresa como una permitividad relativa ε _r significativamente mayor que 1 y (b) la masa efectiva del electrón y el hueco en un cristal es típicamente menor en comparación con la de los electrones libres. Los excitones de Wannier-Mott con energías de enlace que varían desde unos pocos hasta cientos de meV, dependiendo del cristal, se encuentran en muchos semiconductores, incluidos Cu ₂ O, GaAs, otros semiconductores III-V y II-VI y dicalcogenuros de metales de transición como MoS ₂ .

Los excitones dan lugar a líneas espectralmente estrechas en los espectros de absorción óptica, reflexión, transmisión y luminiscencia con energías inferiores a la banda prohibida de partículas libres de un aislante o un semiconductor. La energía de enlace y el radio de los excitones se pueden extraer a partir de mediciones de absorción óptica en campos magnéticos aplicados. ^[5]

El excitón como cuasipartícula se caracteriza por el momento (o vector de onda K ) que describe la propagación libre del par electrón-hueco como una partícula compuesta en la red cristalina de acuerdo con el teorema de Bloch . La energía del excitón depende de K y es típicamente parabólica para los vectores de onda mucho más pequeños que el vector de red recíproco de la red anfitriona. La energía del excitón también depende de la orientación respectiva de los espines del electrón y del hueco, ya sean paralelos o antiparalelos. Los espines están acoplados por la interacción de intercambio , dando lugar a la estructura fina de la energía del excitón .

En los metales y semiconductores altamente dopados se recurre al concepto de excitón de Gerald Mahan , en el que el hueco de una banda de valencia se correlaciona con el mar de Fermi de electrones de conducción. En ese caso, no se forma un estado ligado en sentido estricto, pero la interacción de Coulomb conduce a una mejora significativa de la absorción en la proximidad del borde de absorción fundamental, también conocido como singularidad de borde de Mahan o de Fermi.

Historia

El concepto de excitones fue propuesto por primera vez por Yakov Frenkel en 1931, ^[6] cuando describió la excitación de una red atómica considerando lo que ahora se llama la descripción de enlace fuerte de la estructura de bandas . En su modelo, el electrón y el hueco unidos por la interacción de Coulomb están ubicados en el mismo sitio o en los sitios vecinos más cercanos de la red, pero el excitón como una cuasipartícula compuesta es capaz de viajar a través de la red sin ninguna transferencia neta de carga, lo que condujo a muchas propuestas para dispositivos optoelectrónicos .

Tipos

Excitón de Frenkel

En materiales con una constante dieléctrica relativamente pequeña , la interacción de Coulomb entre un electrón y un hueco puede ser fuerte y los excitones tienden a ser pequeños, del mismo orden que el tamaño de la celda unitaria. Los excitones moleculares pueden incluso estar completamente ubicados en la misma molécula, como en los fulerenos . Este excitón de Frenkel , llamado así por Yakov Frenkel , tiene una energía de enlace típica del orden de 0,1 a 1 eV . Los excitones de Frenkel se encuentran típicamente en cristales de haluros alcalinos y en cristales moleculares orgánicos compuestos de moléculas aromáticas, como el antraceno y el tetraceno . Otro ejemplo de excitón de Frenkel incluye excitaciones d - d in situ en compuestos de metales de transición con capas d parcialmente llenas . Si bien las transiciones d - d están prohibidas en principio por la simetría, se permiten débilmente en un cristal cuando la simetría se rompe por relajaciones estructurales u otros efectos. La absorción de un fotón resonante con una transición d - d conduce a la creación de un par electrón-hueco en un solo sitio atómico, que puede tratarse como un excitón de Frenkel.

Excitón Wannier-Mott

En semiconductores, la constante dieléctrica es generalmente grande. En consecuencia, el apantallamiento del campo eléctrico tiende a reducir la interacción de Coulomb entre electrones y huecos. El resultado es un excitón de Wannier-Mott , ^[7] que tiene un radio mayor que el espaciado reticular. La pequeña masa efectiva de electrones que es típica de los semiconductores también favorece los grandes radios de excitón. Como resultado, el efecto del potencial reticular se puede incorporar en las masas efectivas del electrón y el hueco. Del mismo modo, debido a las masas inferiores y la interacción de Coulomb apantallada, la energía de enlace suele ser mucho menor que la de un átomo de hidrógeno, típicamente del orden de 0,01 eV . Este tipo de excitón recibió su nombre de Gregory Wannier y Nevill Francis Mott . Los excitones de Wannier-Mott se encuentran típicamente en cristales semiconductores con pequeños huecos de energía y altas constantes dieléctricas, pero también se han identificado en líquidos, como el xenón líquido . También se conocen como grandes excitones .

En los nanotubos de carbono de pared simple , los excitones tienen características de Wannier-Mott y Frenkel. Esto se debe a la naturaleza de la interacción de Coulomb entre electrones y huecos en una sola dimensión. La función dieléctrica del propio nanotubo es lo suficientemente grande como para permitir que la extensión espacial de la función de onda se extienda a lo largo de unos pocos a varios nanómetros a lo largo del eje del tubo, mientras que un apantallamiento deficiente en el vacío o en el entorno dieléctrico fuera del nanotubo permite energías de enlace grandes (0,4 a 1,0 eV ).

A menudo, se puede elegir más de una banda como fuente para el electrón y el hueco, lo que da lugar a diferentes tipos de excitones en el mismo material. Incluso las bandas altas pueden ser eficaces, como han demostrado los experimentos de dos fotones de femtosegundos . A temperaturas criogénicas, se pueden observar muchos niveles excitónicos más altos acercándose al borde de la banda, ^[8] formando una serie de líneas de absorción espectral que, en principio, son similares a las series espectrales del hidrógeno .

Semiconductores 3D

En un semiconductor masivo, un excitón de Wannier tiene una energía y un radio asociados, llamados energía de Rydberg del excitón y radio de Bohr del excitón respectivamente. ^[9] Para la energía, tenemos

${\displaystyle E(n)=-{\frac {\left({\frac {\mu }{m_{0}\varepsilon _{r}^{2}}}{\text{Ry}}\right)}{n^{2}}}\equiv -{\frac {R_{\text{X}}}{n^{2}}}}$

donde es la unidad de energía de Rydberg (cf. constante de Rydberg ), es la permitividad relativa (estática), es la masa reducida del electrón y del hueco, y es la masa del electrón. En cuanto al radio, tenemos ${\displaystyle {\text{Ry}}}$ ${\displaystyle \varepsilon _{r}}$ ${\displaystyle \mu =(m_{e}^{*}m_{h}^{*})/(m_{e}^{*}+m_{h}^{*})}$ ${\displaystyle m_{0}}$

${\displaystyle r_{n}=\left({\frac {m_{0}\varepsilon _{r}a_{\text{H}}}{\mu }}\right)n^{2}\equiv a_{\text{X}}n^{2}}$

¿Dónde está el radio de Bohr ? ${\displaystyle a_{\text{H}}}$

Por ejemplo, en GaAs , tenemos una permitividad relativa de 12,8 y masas efectivas de electrones y huecos de 0,067 m ₀ y 0,2 m ₀ respectivamente; y eso nos da meV y nm. ${\displaystyle R_{\text{X}}=4.2}$ ${\displaystyle a_{\text{X}}=13}$

Semiconductores 2D

En los materiales bidimensionales (2D) , el sistema está confinado cuánticamente en la dirección perpendicular al plano del material. La dimensionalidad reducida del sistema tiene un efecto sobre las energías de enlace y los radios de los excitones de Wannier. De hecho, los efectos excitónicos se potencian en dichos sistemas. ^[10]

Para un potencial de Coulomb simple y apantallado, las energías de enlace toman la forma del átomo de hidrógeno 2D ^[11]

${\displaystyle E(n)=-{\frac {R_{\text{X}}}{\left(n-{\tfrac {1}{2}}\right)^{2}}}}$.

En la mayoría de los semiconductores 2D, la forma Rytova-Keldysh es una aproximación más precisa a la interacción del excitón ^{[12] [13] [14]}

${\displaystyle V(r)=-{\frac {e^{2}}{8\epsilon _{0}r_{0}}}\left[{\text{H}}_{0}\left({\frac {\kappa r}{r_{0}}}\right)-Y_{0}\left({\frac {\kappa r}{r_{0}}}\right)\right].}$

donde es la denominada longitud de apantallamiento, es la permitividad del vacío , es la carga elemental , la constante dieléctrica media del medio circundante y el radio del excitón. Para este potencial, no se puede encontrar una expresión general para las energías de los excitones. En su lugar, se debe recurrir a procedimientos numéricos, y es precisamente este potencial el que da lugar a la serie de Rydberg no hidrogénica de las energías en semiconductores 2D. ^[10] ${\displaystyle r_{0}}$ ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\displaystyle e}$ ${\displaystyle \kappa }$ ${\displaystyle r}$

Ejemplo: excitones en dicalcogenuros de metales de transición (TMD)

Las monocapas de un dicalcogenuro de metal de transición (TMD) son un buen ejemplo de vanguardia en el que los excitones desempeñan un papel importante. En particular, en estos sistemas, presentan una energía límite del orden de 0,5 eV ^[2] con una atracción de Coulomb entre el hueco y los electrones más fuerte que en otros pozos cuánticos tradicionales. Como resultado, los picos excitónicos ópticos están presentes en estos materiales incluso a temperatura ambiente. ^[2]

Semiconductores 0D

En las nanopartículas que exhiben efectos de confinamiento cuántico y por lo tanto se comportan como puntos cuánticos (también llamados semiconductores de dimensión 0), los radios excitónicos están dados por ^{[15] [16]}

${\displaystyle a_{\text{X}}={\frac {\varepsilon _{r}}{\mu /m_{0}}}a_{0}}$

donde es la permitividad relativa , es la masa reducida del sistema electrón-hueco, es la masa del electrón, y es el radio de Bohr . ${\displaystyle \varepsilon _{r}}$ ${\displaystyle \mu \equiv (m_{e}^{*}m_{h}^{*})/(m_{e}^{*}+m_{h}^{*})}$ ${\displaystyle m_{0}}$ ${\displaystyle a_{0}}$

Excitón de Hubbard

Los excitones de Hubbard están unidos a los electrones no por una interacción de Coulomb , sino por una fuerza magnética . Su nombre deriva del físico inglés John Hubbard .

Los excitones de Hubbard se observaron por primera vez en 2023 mediante espectroscopia de dominio temporal de terahercios . Estas partículas se obtuvieron aplicando una luz a un aislante antiferromagnético de Mott . ^[17]

Excitón de transferencia de carga

Un caso intermedio entre los excitones de Frenkel y Wannier es el excitón de transferencia de carga (CT) . En física molecular, los excitones CT se forman cuando el electrón y el hueco ocupan moléculas adyacentes. ^[18] Se producen principalmente en cristales orgánicos y moleculares; ^[19] en este caso, a diferencia de los excitones de Frenkel y Wannier, los excitones CT muestran un momento dipolar eléctrico estático . Los excitones CT también pueden producirse en óxidos de metales de transición, donde implican un electrón en los orbitales 3 d del metal de transición y un hueco en los orbitales 2 p del oxígeno . Ejemplos notables incluyen los excitones de menor energía en cupratos correlacionados ^[20] o el excitón bidimensional de TiO ₂ . ^[21] Independientemente del origen, el concepto de excitón CT siempre está relacionado con una transferencia de carga de un sitio atómico a otro, extendiendo así la función de onda sobre unos pocos sitios reticulares.

Excitón de superficie

En las superficies es posible que se produzcan los llamados estados de imagen , en los que el hueco se encuentra en el interior del sólido y el electrón en el vacío. Estos pares electrón-hueco sólo pueden moverse a lo largo de la superficie.

Excitón oscuro

Los excitones oscuros son aquellos en los que los electrones tienen un momento diferente al de los huecos a los que están ligados, es decir, se encuentran en una transición ópticamente prohibida que les impide la absorción de fotones y, por lo tanto, para alcanzar su estado necesitan la dispersión de fonones . Incluso pueden superar en número a los excitones brillantes normales formados solo por absorción. ^{[22] [23] [24]}

Excitones atómicos y moleculares

Alternativamente, un excitón puede describirse como un estado excitado de un átomo, ion o molécula, si la excitación se desplaza de una celda de la red a otra.

Cuando una molécula absorbe un quantum de energía que corresponde a una transición de un orbital molecular a otro orbital molecular, el estado excitado electrónico resultante también se describe apropiadamente como un excitón. Se dice que un electrón se encuentra en el orbital desocupado más bajo y un agujero de electrón en el orbital molecular ocupado más alto , y dado que se encuentran dentro de la misma variedad de orbitales moleculares, se dice que el estado de agujero de electrón está ligado. Los excitones moleculares típicamente tienen vidas medias características del orden de nanosegundos , después de los cuales se restaura el estado electrónico fundamental y la molécula experimenta la emisión de fotones o fonones . Los excitones moleculares tienen varias propiedades interesantes, una de las cuales es la transferencia de energía (ver transferencia de energía de resonancia de Förster ) por la cual si un excitón molecular tiene una coincidencia energética adecuada con la absorbancia espectral de una segunda molécula, entonces un excitón puede transferirse ( saltar ) de una molécula a otra. El proceso depende en gran medida de la distancia intermolecular entre las especies en solución, por lo que ha encontrado aplicación en sensores y reglas moleculares .

El sello distintivo de los excitones moleculares en los cristales moleculares orgánicos son los dobletes y/o tripletes de bandas de absorción de excitones fuertemente polarizadas a lo largo de los ejes cristalográficos. En estos cristales, una célula elemental incluye varias moléculas que se encuentran en posiciones simétricamente idénticas, lo que da como resultado la degeneración de nivel que se elimina por la interacción intermolecular. Como resultado, las bandas de absorción están polarizadas a lo largo de los ejes de simetría del cristal. Estos multipletes fueron descubiertos por Antonina Prikhot'ko ^{[25] [26]} y su génesis fue propuesta por Alexander Davydov. Se conoce como "división de Davydov". ^{[27] [28]}

Fuerza del oscilador gigante de excitones ligados

Los excitones son los estados excitados más bajos del subsistema electrónico de los cristales puros. Las impurezas pueden unir excitones y, cuando el estado ligado es superficial, la fuerza del oscilador para producir excitones ligados es tan alta que la absorción de impurezas puede competir con la absorción intrínseca de excitones incluso a concentraciones de impurezas bastante bajas. Este fenómeno es genérico y aplicable tanto a los excitones de radio grande (Wannier-Mott) como a los excitones moleculares (Frenkel). Por lo tanto, los excitones ligados a impurezas y defectos poseen una fuerza de oscilador gigante . ^[29]

Autoatrapamiento de excitones

En los cristales, los excitones interactúan con los fonones, las vibraciones de la red. Si este acoplamiento es débil, como en los semiconductores típicos como GaAs o Si, los excitones son dispersados ​​por los fonones. Sin embargo, cuando el acoplamiento es fuerte, los excitones pueden quedar autoatrapados. ^{[30] [31]} El autoatrapamiento da como resultado revestir a los excitones con una densa nube de fonones virtuales que suprime fuertemente la capacidad de los excitones de moverse a través del cristal. En términos más simples, esto significa una deformación local de la red cristalina alrededor del excitón. El autoatrapamiento se puede lograr solo si la energía de esta deformación puede competir con el ancho de la banda del excitón. Por lo tanto, debe ser de escala atómica, de aproximadamente un electrón-voltio.

El autoatrapamiento de excitones es similar a la formación de polarones de acoplamiento fuerte , pero con tres diferencias esenciales. En primer lugar, los estados de excitones autoatrapados son siempre de un radio pequeño, del orden de la constante de red, debido a su neutralidad eléctrica. En segundo lugar, existe una barrera de autoatrapamiento que separa los estados libres y autoatrapados, por lo tanto, los excitones libres son metaestables. En tercer lugar, esta barrera permite la coexistencia de estados libres y autoatrapados de excitones. ^{[32] [33] [34]} Esto significa que las líneas espectrales de excitones libres y bandas anchas de excitones autoatrapados se pueden ver simultáneamente en los espectros de absorción y luminiscencia. Mientras que los estados autoatrapados son de escala de espaciado de red, la barrera tiene típicamente una escala mucho mayor. De hecho, su escala espacial es de aproximadamente donde es la masa efectiva del excitón, es la constante de acoplamiento excitón-fonón, y es la frecuencia característica de los fonones ópticos. Los excitones se autoatrapan cuando y son grandes, y entonces el tamaño espacial de la barrera es grande comparado con el espaciamiento reticular. La transformación de un estado de excitón libre en uno autoatrapado se produce como una tunelización colectiva de un sistema excitón-reticular acoplado (un instantón ). Debido a que es grande, la tunelización se puede describir mediante una teoría del continuo. ^[35] La altura de la barrera . Debido a que tanto y aparecen en el denominador de , las barreras son básicamente bajas. Por lo tanto, los excitones libres se pueden ver en cristales con un fuerte acoplamiento excitón-fonón solo en muestras puras y a bajas temperaturas. La coexistencia de excitones libres y autoatrapados se observó en sólidos de gas raro, ^{[36] [37]} haluros alcalinos, ^[38] y en cristales moleculares de pireno. ^[39] ${\displaystyle r_{b}\sim m\gamma ^{2}/\omega ^{2}}$ ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle \gamma }$ ${\displaystyle \omega }$ ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle \gamma }$ ${\displaystyle r_{b}}$ ${\displaystyle W\sim \omega ^{4}/m^{3}\gamma ^{4}}$ ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle \gamma }$ ${\displaystyle W}$

Interacción

Los excitones son el principal mecanismo de emisión de luz en semiconductores a baja temperatura (cuando la energía térmica característica k T es menor que la energía de enlace del excitón ), reemplazando la recombinación electrón-hueco libre a temperaturas más altas.

La existencia de estados excitónicos se puede inferir a partir de la absorción de luz asociada con su excitación. Normalmente, los excitones se observan justo por debajo de la banda prohibida .

Cuando los excitones interactúan con los fotones se forma un llamado polaritón (o más específicamente, excitón-polaritón ). A estos excitones a veces se los denomina excitones vestidos .

Si la interacción es atractiva, un excitón puede unirse con otros excitones para formar un biexcitón , de forma análoga a una molécula de dihidrógeno . Si se crea una gran densidad de excitones en un material, estos pueden interactuar entre sí para formar un líquido electrón-hueco , un estado que se observa en los semiconductores indirectos del espacio k.

Además, los excitones son partículas de espín entero que obedecen a las estadísticas de Bose en el límite de baja densidad. En algunos sistemas, donde las interacciones son repulsivas, se predice que un estado condensado de Bose-Einstein , llamado excitonio, es el estado fundamental. Existe cierta evidencia de excitonio desde la década de 1970, pero a menudo ha sido difícil discernirlo de una fase de Peierls. ^[40] Supuestamente se han visto condensados ​​de excitones en sistemas de pozos cuánticos dobles. ^[41] En 2017, Kogar et al. encontraron "evidencia convincente" de excitones observados condensándose en el semimetal tridimensional 1 T - TiSe ₂ . ^[42]

Excitones directos e indirectos espacialmente

Normalmente, los excitones en un semiconductor tienen una vida útil muy corta debido a la proximidad del electrón y el hueco. Sin embargo, al colocar el electrón y el hueco en pozos cuánticos separados espacialmente con una capa de barrera aislante entre ellos, se pueden crear los llamados excitones "espacialmente indirectos". A diferencia de los excitones ordinarios (espacialmente directos), estos excitones espacialmente indirectos pueden tener una gran separación espacial entre el electrón y el hueco, y por lo tanto poseen una vida útil mucho más larga. ^[43] Esto se utiliza a menudo para enfriar excitones a temperaturas muy bajas con el fin de estudiar la condensación de Bose-Einstein (o más bien su análogo bidimensional). ^[44]

Véase también

• Órbita
• Fuerza del oscilador
• Plasmón
• Superfluido polaritón
• Trión

Referencias

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