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Sustitución aromática radical-nucleófila

La sustitución aromática radical-nucleofílica o S RN 1 en química orgánica es un tipo de reacción de sustitución en la que un determinado sustituyente en un compuesto aromático es reemplazado por un nucleófilo a través de una especie intermediaria de radicales libres :

Descripción general de la sustitución aromática radical-nucleófila
Descripción general de la sustitución aromática radical-nucleófila

El sustituyente X es un haluro y los nucleófilos pueden ser amida de sodio , un alcóxido o un nucleófilo de carbono como un enolato . [1] A diferencia de la sustitución aromática nucleofílica regular , no se requieren grupos desactivadores en el areno. [2]

Este tipo de reacción fue descubierto en 1970 por Bunnett y Kim [3] y la abreviatura S RN 1 significa sustitución radical-nucleófila unimolecular ya que comparte propiedades con una reacción alifática S N 1 . Un ejemplo de este tipo de reacción es la reacción de Sandmeyer .

Mecanismo de reacción

Mecanismo de sustitución aromática radical-nucleofílica
Mecanismo de sustitución aromática radical-nucleofílica

En esta sustitución radical, el haluro de arilo 1 acepta un electrón de un iniciador radical , formando un anión radical 2. Este intermediario colapsa en un radical arilo 3 y un anión haluro. El radical arilo reacciona con el nucleófilo 4 para formar un nuevo anión radical 5 , que continúa formando el producto sustituido al transferir su electrón al nuevo haluro de arilo en la propagación de la cadena . Alternativamente, el radical fenilo puede abstraer cualquier protón suelto de 7, formando el areno 8 en una reacción de terminación de la cadena .

La participación de un intermediario radical en un nuevo tipo de sustitución aromática nucleofílica se invocó cuando se comparó la distribución de productos entre un determinado cloruro aromático y un yoduro aromático en reacción con amida de potasio. La reacción del cloruro se produce a través de un intermediario arino clásico :

Reacción de Aryne Bunnett 1970
Reacción de Aryne Bunnett 1970

Los isómeros 1a y 1b forman el mismo arino 2 , que continúa reaccionando con las anilinas 3a y 3b en una proporción de 1 a 1,5. Una cine -sustitución clara daría una proporción de 1:1, pero también entran en juego factores estéricos y electrónicos adicionales.

Reemplazar el cloro por yodo en la fracción 1,2,4-trimetilbenceno cambia drásticamente la distribución del producto:

Sustitución aromática radical-nucleófila Bunnett 1970
Sustitución aromática radical-nucleófila Bunnett 1970

Ahora se parece a una ipso -sustitución , en la que 1a forma preferentemente 3a y 1b forma 3b . Los eliminadores de radicales suprimen la ipso -sustitución en favor de la cine -sustitución, y la adición de potasio metálico como donante de electrones e iniciador de radicales hace exactamente lo contrario. [4]

Véase también

Referencias

  1. ^ Fenómeno de fragmentación de aniones radicales en el curso de reacciones SRN aromáticas Roberto A. Rossi Acc. Chem. Res. ; 1982 ; 15(6) pp 164 – 170; doi :10.1021/ar00078a001.
  2. ^ Rossi, RA; Pierini, AB; Santiago, AN Org. Reaccionar. 1999 , 54 , 1.doi : 10.1002/0471264180.or054.01
  3. ^ Evidencia de un mecanismo radical de sustitución "nucleofílica" aromática Joseph F. Bunnett y Jhong Kook Kim J. Am. Chem. Soc. ; 1970 ; 92(25) pp 7463 – 7464. ( doi :10.1021/ja00728a037)
  4. ^ Sustitución "nucleofílica" aromática promovida por metales alcalinos Joseph F. Bunnett y Jhong Kook Kim J. Am. Chem. Soc. 1970 , 92 , 7464 – 7466. ( doi :10.1021/ja00728a038)