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Langbeinitas

Las langbeinitas son una familia de sustancias cristalinas basadas en la estructura de la langbeinita con fórmula general M 2 M' 2 (SO 4 ) 3 , donde M es un catión univalente grande (como potasio , rubidio , cesio o amonio) y M' es un catión divalente pequeño (por ejemplo, magnesio , calcio , manganeso , hierro , cobalto , níquel , cobre , zinc o cadmio ). El grupo sulfato, SO2−4, puede sustituirse por otros aniones tetraédricos con doble carga negativa como el tetrafluoroberilato ( BeF2−4), selenato ( SeO2−4), cromato ( CrO2−4), molibdato ( MoO2−4), o tungstatos . Aunque se prevé la aparición de monofluorofosfatos , no se han descrito. Al redistribuir las cargas, otros aniones con la misma forma, como el fosfato, también forman estructuras de langbeinita. En estas, el átomo M' debe tener una carga mayor para equilibrar las tres cargas negativas adicionales.

A temperaturas más altas, la estructura cristalina es cúbica P2 1 3. [1] Sin embargo, la estructura cristalina puede cambiar a simetrías más bajas a temperaturas más bajas, por ejemplo, P2 1 , P1 o P2 1 2 1 2 1 . [1] Por lo general, esta temperatura está muy por debajo de la temperatura ambiente, pero en algunos casos la sustancia debe calentarse para adquirir la estructura cúbica.

Estructura cristalina

Las estructuras cristalinas de las langbeinitas consisten en una red de polianiones tetraédricos conectados por vértices de oxígeno (como el sulfato) y octaedros de iones metálicos-oxígeno distorsionados. [2] La celda unitaria contiene cuatro unidades de fórmula. En la forma cúbica, los aniones tetraédricos están ligeramente rotados con respecto a los ejes principales del cristal. Cuando se enfrían, esta rotación desaparece y los tetraedros se alinean, lo que da como resultado una energía más baja, así como una simetría cristalina más baja.

Ejemplos

Los sulfatos incluyen sulfato de ditalio dicadmio, [3] sulfato de dirubidio dicadmio, [4] sulfato de dipotásico dicadmio, [5] sulfato de ditalio manganeso, [6] y trisulfato de dirubidio dicálcico. [7]

Los selenatos incluyen selenato de dimanganeso y diamonio. [1] Una langbeinita de selenato de dicamio y diamonio no podría cristalizarse a partir del agua, pero existe un trihidrato. [8]

Las langbeinitas basadas en cromato incluyen cromato de dimanganeso dicasio. [1]

Los molibdatos incluyen Rb 2 Co 2 (MoO 4 ) 3 . [1] No hay miembros de potasio, como tampoco sólidos que contengan zinc y cobre, que cristalizan en diferentes formas. Los molibdatos dobles de manganeso, magnesio, cadmio y algunos de níquel existen como langbeinitas. [9]

Se predice que los tungstatos dobles de la forma A 2 B 2 (WO 4 ) 3 existen en la forma langbeinita. [10]

Un ejemplo con tetrafluoroberilato es el tetrafluoroberilato de dimanganeso dipotásico ( K ​​2 Mn 2 (BeF 4 ) 3 ). [11] Otros tetrafluoroberilatos pueden incluir: Rb 2 Mg 2 (BeF 4 ) 3 ; Tl 2 Mg 2 (BeF 4 ) 3 ; Rb 2 Mn 2 (BeF 4 ) 3 ; Tl 2 Mn 2 (BeF 4 ) 3 ; Rb 2 Ni 2 ( BeF 4 ) 3 ; Tl 2 Ni 2 (BeF 4 ) 3 ; Rb 2 Zn 2 (BeF 4 ) 3 ; Tl 2 Zn 2 (BeF 4 ) 3 ; Cs 2 Ca 2 ( BeF 4 ) 3 ; Rb 2 Ca 2 (BeF 4 ) 3 ; RbCsMnCd ( BeF 4 ) 3 ; Cs2MnCd ( BeF 4 ) 3 ; RbCsCd 2 ( BeF 4 ) 3 ; Cs2Cd 2 ( BeF 4 ) 3 ; Tl2Cd2 ( BeF 4 ) 3 ; ( NH4 ) 2Cd2 ( BeF 4 ) 3 ; KRbMnCd ( BeF 4 ) 3 ; K2MnCd ( BeF 4 ) 3 ; Rb2MnCd ( BeF 4 ) 3 ; Rb2Cd2 ( BeF 4 ) 3 ; RbCsCo 2 ( BeF 4 ) 3 ; ( NH4 ) 2Co2 ( BeF 4​) 3 ; K2Co2 ( BeF4 ) 3 ;​​​ Rb2Co2 ( BeF4 ) 3 ;​​​ Tl2Co2 ( BeF4 ) 3 ;​​​ RbCsMn2 ( BeF4 ) 3 ;​ Cs2Mn2 ( BeF4 ) 3 ;​​​ RbCsZn2 ( BeF4 ) 3 ;​ ( NH4 ) 2 Mg2 ( BeF4 ) 3 ;​ ( NH4 ) 2Mn2 ( BeF4 ) 3 ;​​ ( NH4 ) 2Ni2 ( BeF4 ) 3 ;​​ ( NH4 ) 2Zn2 ( BeF4 ) 3 ;​​ KRbMg2 ( BeF4 ) 3 ;​ K2Mg2 ( BeF4 ) 3 ;​​​ KRbMn2 ( BeF4 ) 3 ;​ K2Ni2 ( BeF4 ) 3 ;​​​ K 2 Zn 2 (BeF 4 ) 3 . [12]

Las langbeinitas que contienen fosfato se encontraron en 1972 con el descubrimiento de KTi 2 (PO 4 ) 3 , y desde entonces se han encontrado algunos fosfatos más que también contienen titanio, como Na 2 FeTi(PO 4 ) 3 y Na 2 CrTi(PO 4 ) 3 . Al sustituir metales en A 2 MTi(PO 4 ) 3 , A de (K, Rb, Cs) y M de (Cr, Fe, V), se forman otras langbeinitas. La estructura de tipo NASICON compite por este tipo de fosfatos, por lo que no todas las posibilidades son langbeinitas. [1] Otras sustancias basadas en fosfato incluyen K 2 YTi(PO 4 ) 3 , K 2 ErTi(PO 4 ) 3 , K 2 YbTi(PO 4 ) 3 , K 2 CrTi(PO 4 ) 3 , [1] K 2 AlSn(PO 4 ) 3 , [13] KRbYbTi(PO 4 ) 3 . [14] El tris-(fosfato) de dihierro y sodio y bario ( NaBaFe 2 (PO 4 ) 3 ) es otra variación con la misma estructura pero con iones cargados de manera diferente. [15] La mayoría de los fosfatos de este tipo de fórmula no forman langbeinitas, sino que cristalizan en la estructura NASICON con el arquetipo Na 3 Zr 2 (PO 4 )(SiO 4 ) 2 . [1]

Se sabe que existe una langbeinita con arseniato a través de K 2 ScSn(AsO 4 ) 3 . [16]

Propiedades

Propiedades físicas

Los cristales de la familia Langbeinita pueden mostrar propiedades ferroeléctricas o ferroelásticas . [1] El sulfato de dicamio y diamonio identificado por Jona y Pepinsky [17] con un tamaño de celda unitaria de 10,35 Å se vuelve ferroeléctrico cuando la temperatura cae por debajo de 95 K. [18] La temperatura de transición de fase no es fija y puede variar dependiendo del cristal o del historial de cambios de temperatura. Por ejemplo, la transición de fase en el sulfato de dicamio y diamonio puede ocurrir entre 89 y 95 K. [19] Bajo presión, la temperatura de transición de fase más alta aumenta. ∂T/∂P = 0,0035 grados/bar. A 824 bares hay un punto triple con otra transición que diverge en una pendiente de ∂T/∂P = 0,103 grados/bar. [20] Para el sulfato de dimanganeso y dipotasio, la presión hace que la transición aumente a una velocidad de 6,86 °C/kbar. El calor latente de la transición es 456 cal/mol. [21]

En 1972 se demostró que el sulfato de dicamio de ditalo es ferroeléctrico. [22]

El sulfato de dimagnesio dipotásico es termoluminiscente y emite una luz más intensa a 350 y 475 K. Esta emisión de luz se puede aumentar cuarenta veces con una pequeña cantidad de samario. [23] El sulfato de dimagnesio dipotásico dopado con disprosio desarrolla termoluminiscencia y mecanoluminiscencia después de ser irradiado con rayos gamma. [24] Dado que los rayos gamma se producen de forma natural, esta termoluminiscencia inducida por radiación se puede utilizar para datar evaporitas en las que la langbeinita puede ser un componente. [25]

A temperaturas más altas, los cristales toman forma cúbica , mientras que a las temperaturas más bajas pueden transformarse en un grupo cristalino ortorrómbico . Para algunos tipos hay dos fases más y, a medida que el cristal se enfría, pasa de cúbico a monoclínico , a triclínico a ortorrómbico. Este cambio a una mayor simetría al enfriarse es muy inusual en sólidos. [26] Para algunas langbeinitas solo se conoce la forma cúbica, pero eso puede deberse a que aún no se ha estudiado a temperaturas lo suficientemente bajas. Aquellos que tienen tres transiciones de fase pasan por estos grupos puntuales cristalográficos : P2 1 3 – P2 1 – P1 – P2 1 2 1 2 1 , mientras que los cristales de cambio de fase único solo tienen P2 1 3 – P2 1 2 1 2 1 .

El K 2 Cd 2 (SO 4 ) 3 tiene una temperatura de transición superior a la temperatura ambiente, por lo que es ferroeléctrico en condiciones estándar. El tamaño de celda ortorrómbica es a=10,2082 Å, b=10,2837 Å, c=10,1661 Å. [27]

En los cambios de fase de los cristales se produce una discontinuidad en la capacidad térmica. Las transiciones pueden presentar histéresis térmica. [28]

Se pueden sustituir diferentes cationes de modo que, por ejemplo, K 2 Cd 2 (SO 4 ) 3 y Tl 2 Cd 2 (SO 4 ) 3 puedan formar soluciones sólidas para todas las proporciones de talio y potasio. Las propiedades como la temperatura de transición de fase y los tamaños de celda unitaria varían suavemente con la composición. [29]

Las langbeinitas que contienen metales de transición pueden ser coloreadas. Por ejemplo, la langbeinita de cobalto muestra una amplia absorción alrededor de 555 nm debido a la transición electrónica del cobalto 4 T 1g (F) → 4 T 1g (P). [30]

La entalpía de formación (ΔfHm) para el sólido (NH 4 ) 2 Cd 2 (SO 4 ) 3 a 298,2 K es−3 031 .74 ± 0.08 kJ/mol , y para K 2 Cd 2 (SO 4 ) 3 es−3 305 ,52 ± 0,17 kJ/mol . [31]

Sulfatos

Fluoroberilatos

Fosfatos

Silicatos de fosfato


Fosfatos aniónicos mixtos

Vanadatos

Los ortovanadatos tienen cuatro fórmulas por celda, con una celda ligeramente distorsionada que tiene simetría ortorrómbica .

Arseniatos

Selenatos

Los selenatos dobles estructurados con langbeinita son difíciles de fabricar, tal vez porque los iones de selenato dispuestos alrededor del dicatión dejan espacio para el agua, por lo que los hidratos cristalizan a partir de soluciones de selenato doble. Por ejemplo, cuando se cristaliza una solución de selenato de amonio y selenato de cadmio, se forma trihidrato de selenato de dicamio y diamonio: (NH 4 ) 2 Cd 2 (SeO 4 ) 3 ·3H 2 O y cuando se calienta pierde tanto agua como amoníaco para formar un piroselenato en lugar de una langbeinita. [125]

Molibdatos

Tungstatos

Preparación

El sulfato de dicamio y diamonio se puede preparar evaporando una solución de sulfato de amonio y sulfato de cadmio . [19] El sulfato de dicamio y ditalo se puede preparar evaporando una solución de agua a 85 °C. [22] Se pueden formar otras sustancias durante la cristalización a partir del agua, como las sales de Tutton o compuestos competitivos como Rb 2 Cd 3 (SO 4 ) 4 ·5H 2 O . [134]

La langbeinita de níquel y potasio y de amonio se puede fabricar a partir de sulfato de níquel y otros sulfatos evaporando una solución de agua a 85 °C. [65]

El sulfato de dipotasio y dizinc se puede formar en cristales grandes fundiendo sulfato de zinc y sulfato de potasio juntos a 753 K. Se puede extraer lentamente un cristal de la masa fundida desde un crisol giratorio a aproximadamente 1,2 mm cada hora. [135]

El Li(H 2 O) 2 Hf 2 (PO 4 ) 3 se puede preparar calentando HfCl 4 , Li 2 B 4 O 7 , H 3 PO 4 , agua y ácido clorhídrico a 180 °C durante ocho días bajo presión. [90] El Li(H 2 O) 2 Hf 2 (PO 4 ) 3 se convierte en Li 2 Hf 2 (PO 4 ) 3 al calentarlo a 200 °C. [82]

El método sol-gel produce un gel a partir de una mezcla de soluciones, que luego se calienta. El Rb2FeZr ( PO4 ) 3 se puede preparar mezclando soluciones de FeCl3 , RbCl , ZrOCl2 y vertiendo H3PO4 en ellas . El gel producido se secó a 95 °C y luego se horneó a distintas temperaturas, desde 400 hasta 1100 °C. [ 85]

Los cristales de langbeinitas se pueden fabricar mediante la técnica Bridgman, el proceso Czochralski o la técnica de fundente.

Una sal de Tutton puede ser tratada térmicamente y deshidratada, por ejemplo (NH 4 ) 2 Mn 2 (SeO 4 ) 3 se puede hacer a partir de (NH 4 ) 2 Mn(SeO 4 ) 3 ·6(H 2 O) calentado a 100 °C, formando (NH 4 ) 2 (SeO 4 ) como producto secundario. [136] De manera similar, la sal de Tutton de amonio y vanadio, (NH 4 ) 2 V(SO 4 ) 2 , calentada a 160 °C en un tubo cerrado produce (NH 4 ) 2 V 2 (SO 4 ) 3 . A temperaturas más bajas se forma un compuesto hidroxílico. [52]

Usar

Se han hecho pocos usos de estas sustancias. La propia langbeinita puede utilizarse como fertilizante "orgánico" con potasio, magnesio y azufre, todos ellos necesarios para el crecimiento de las plantas. Se podrían fabricar dispositivos electroópticos a partir de algunos de estos cristales, en particular aquellos que tienen temperaturas de transición cúbica superiores a la temperatura ambiente. La investigación continúa en este sentido. Los cristales ferroeléctricos podrían almacenar información sobre la ubicación de las paredes de los dominios.

Las langbeinitas de fosfato son insolubles, estables al calor y pueden alojar una gran cantidad de iones diferentes, y se han considerado para inmovilizar desechos radiactivos no deseados . [137]

Las langbeinitas de fosfato de circonio que contienen metales de tierras raras se han investigado para su uso en LED blancos y pantallas de plasma. [105] Las langbeinitas que contienen bismuto son fotoluminiscentes. [105] En el caso de las que contienen hierro , se puede encontrar un comportamiento magnético complejo . [138]

Referencias

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