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Enterobactina

La enterobactina (también conocida como enteroquelina ) es un sideróforo de alta afinidad que adquiere hierro para los sistemas microbianos. Se encuentra principalmente en bacterias gramnegativas , como Escherichia coli y Salmonella typhimurium . [1]

La enterobactina es el sideróforo más fuerte conocido, que se une al ion férrico (Fe 3+ ) con una afinidad K = 10 52 M −1 . [2] Este valor es sustancialmente mayor que incluso algunos quelantes metálicos sintéticos , como el EDTA (K f,Fe3+ ~ 10 25 M −1 ). [3] Debido a su alta afinidad, la enterobactina es capaz de quelar incluso en entornos donde la concentración de ion férrico se mantiene muy baja, como dentro de los organismos vivos. Las bacterias patógenas pueden robar hierro de otros organismos vivos utilizando este mecanismo, aunque la concentración de hierro se mantenga extremadamente baja debido a la toxicidad del hierro libre.

Estructura y biosíntesis

El ácido corísmico , un precursor de aminoácidos aromáticos , se convierte en ácido 2,3-dihidroxibenzoico (DHB) mediante una serie de enzimas , EntA, EntB y EntC. Luego, EntD, EntE, EntF y EntB catalizan un enlace amida de DHB a L -serina . Tres moléculas de DHB-Ser formadas experimentan ciclización intermolecular, produciendo enterobactina. [4] Aunque son posibles varios estereoisómeros debido a la quiralidad de los residuos de serina, solo el isómero Δ-cis es metabólicamente activo. [3] La primera estructura tridimensional de un complejo de enterobactina metálica se determinó como el complejo de vanadio (IV). [5] Aunque la enterobactina férrica eludió durante mucho tiempo la cristalización, su estructura tridimensional definitiva se obtuvo finalmente mediante cristalografía racémica, en la que se cultivaron cristales de una mezcla 1:1 de enterobactina férrica y su imagen especular (enantioenterobactina férrica) y se analizaron mediante cristalografía de rayos X. [6]

Síntesis de enterobactina a partir del corismato [7]

Mecanismo

La deficiencia de hierro en las células bacterianas desencadena la secreción de enterobactina en el entorno extracelular, lo que provoca la formación de un complejo de coordinación "FeEnt" en el que el ion férrico se quela con la base conjugada de la enterobactina. En Escherichia coli , FepA en la membrana externa bacteriana permite la entrada de FeEnt al periplasma bacteriano . FepB, C, D y G participan en el transporte de FeEnt a través de la membrana interna por medio de un transportador de casete de unión a ATP . [4]

Debido a la extrema afinidad de unión al hierro de la enterobactina, es necesario escindir FeEnt con la esterasa de ferrienterobactina para eliminar el hierro. Esta degradación produce tres unidades de 2,3-dihidroxibenzoil-L-serina. La reducción del hierro (Fe 3+ a Fe 2+ ) ocurre junto con esta escisión, pero no se ha identificado ninguna enzima reductasa bacteriana FeEnt, y el mecanismo para este proceso aún no está claro. [8] El potencial de reducción para el complejo Fe 3+ /Fe 2+ – enterobactina depende del pH y varía de −0,57 V (vs NHE ) a pH 6 a −0,79 V a pH 7,4 a −0,99 a valores de pH superiores a 10,4. [9]

Historia

La enterobactina fue descubierta por los grupos de Gibson y Neilands en 1970. [10] [11] Estos estudios iniciales establecieron la estructura y su relación con el ácido 2,3-dihidroxibenzoico.

Referencias

  1. ^ Dertz EA, Xu J, Stintzi A, Raymond KN (enero de 2006). "Transporte de hierro mediado por bacilibactina en Bacillus subtilis". Revista de la Sociedad Química Americana . 128 (1): 22–3. doi :10.1021/ja055898c. PMID  16390102.
  2. ^ Carrano CJ, Raymond KN (1979). "Agentes secuestradores de iones férricos. 2. Cinética y mecanismo de eliminación de hierro de la transferrina por enterobactina y tricatecoles sintéticos". J. Am. Chem. Soc. 101 (18): 5401–5404. doi :10.1021/ja00512a047.
  3. ^ ab Walsh CT, Liu J, Rusnak F, Sakaitani M (1990). "Estudios moleculares sobre enzimas en el metabolismo del corismato y la vía biosintética de la enterobactina". Chemical Reviews . 90 (7): 1105–1129. doi :10.1021/cr00105a003.
  4. ^ ab Raymond KN, Dertz EA, Kim SS (abril de 2003). "Enterobactina: un arquetipo para el transporte de hierro microbiano". Actas de la Academia Nacional de Ciencias de los Estados Unidos de América . 100 (7): 3584–8. doi : 10.1073/pnas.0630018100 . PMC 152965 . PMID  12655062. 
  5. ^ Karpishin TB, Raymond KN (1992). "La primera caracterización estructural de un complejo metal-enterobactina: [V(enterobactin)]2-". Angewandte Chemie International Edition en inglés . 31 (4): 466–468. doi :10.1002/anie.199204661.
  6. ^ Johnstone TC, Nolan EM (octubre de 2017). "Determinación de las estructuras moleculares de la enterobactina férrica y la enantioenterobactina férrica mediante cristalografía racémica". Revista de la Sociedad Química Estadounidense . 139 (42): 15245–15250. doi :10.1021/jacs.7b09375. PMC 5748154. PMID  28956921 . 
  7. ^ Raines, DJ; Sanderson, TJ; Wilde, EJ; Duhme-Klair, A. -K. (1 de enero de 2015), "Siderophores", Módulo de referencia en química, ciencias moleculares e ingeniería química , Elsevier, ISBN 978-0-12-409547-2, consultado el 6 de julio de 2024
  8. ^ Ward TR, Lutz A, Parel SP, Ensling J, Gütlich P, Buglyó P, Orvig C (noviembre de 1999). "Un interruptor redox molecular basado en hierro como modelo para la liberación de hierro de la enterobactina a través del modo de unión al salicilato". Química inorgánica . 38 (22): 5007–5017. doi :10.1021/ic990225e. PMID  11671244.
  9. ^ Lee CW, Ecker DJ, Raymond KN (1985). "Química de coordinación de compuestos de transporte de hierro microbiano. 34. La reducción dependiente del pH de la enterobactina férrica investigada por métodos electroquímicos y sus implicaciones para el transporte de hierro microbiano". J. Am. Chem. Soc. 107 (24): 6920–6923. doi :10.1021/ja00310a030.
  10. ^ Pollack JR, Neilands JB (marzo de 1970). "Enterobactina, un compuesto de transporte de hierro de Salmonella typhimurium". Comunicaciones de investigación bioquímica y biofísica . 38 (5): 989–92. doi :10.1016/0006-291X(70)90819-3. PMID  4908541.
  11. ^ O'Brien IG, Cox GB, Gibson F (marzo de 1970). "Compuestos biológicamente activos que contienen ácido 2,3-dihidroxibenzoico y serina formados por Escherichia coli". Biochimica et Biophysica Acta (BBA) - Temas generales . 201 (3): 453–60. doi :10.1016/0304-4165(70)90165-0. PMID  4908639.