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Hierro tricarbonilo de ciclobutadieno

El tricarbonilo de ciclobutadieno es un compuesto organoferroso con la fórmula Fe(C 4 H 4 )(CO) 3 . Es un aceite amarillo soluble en solventes orgánicos. Se ha utilizado en química orgánica como precursor del ciclobutadieno , que es una especie difícil de encontrar en estado libre. [1]

Preparación y estructura

El ciclobutadienhierro tricarbonilo fue preparado por primera vez en 1965 por Pettit a partir de 3,4-diclorociclobuteno y dihierro nonacarbonilo : [2] [3]

C 4 H 4 Cl 2 + 2 Fe 2 (CO) 9 → (C 4 H 4 )Fe(CO) 3 + 2 Fe(CO) 5 + 5 CO + FeCl 2

El compuesto es un ejemplo de complejo de taburete de piano . Las distancias CC son 1,426 Å. [4]

Propiedades

La descomplejación oxidativa del ciclobutadieno se logra mediante el tratamiento del complejo tricarbonílico con nitrato de amonio cérico . El ciclobutadieno liberado queda atrapado con una quinona , que funciona como un dienófilo . [5]

El ciclobutadienhierro tricarbonilo muestra aromaticidad como lo evidencian algunas de sus reacciones, que pueden clasificarse como sustitución aromática electrofílica : [6]

Reacciones del ciclobutadienhierro tricarbonilo

Sufre acilación de Friedel-Crafts con cloruro de acetilo y cloruro de aluminio para dar el derivado de acilo 2 , con formaldehído y ácido clorhídrico para el derivado de clorometilo 3 , en una reacción de Vilsmeier-Haack con N-metilformanilida y oxicloruro de fósforo para el formilo 4 , y en una reacción de Mannich para el derivado de amina 5 .

El mecanismo de reacción es idéntico al del EAS:

Mecanismo de reacción de EAS de tricarbonilo de hierro y ciclobutadieno

Compuestos relacionados

Varios años antes del trabajo de Petit, se había preparado (C 4 Ph 4 )Fe(CO) 3 a partir de la reacción de carbonilo de hierro y difenilacetileno . [7]

El (butadieno)hierro tricarbonilo es isoelectrónico con el ciclobutadienohierro tricarbonilo.

Historia

En 1956, Longuet-Higgins y Orgel [8] predijeron la existencia de complejos de ciclobutadieno con metales de transición, en los que el orbital e g degenerado del ciclobutadieno tiene la simetría correcta para la interacción π con los orbitales d xz y d yz del metal apropiado. El compuesto se sintetizó tres años después de la predicción [9] . Este es un caso de teoría antes del experimento. [10]

Referencias

  1. ^ Seyferth, Dietmar (2003). "(Ciclobutadieno)hierro tricarbonilo. Un caso de teoría antes del experimento". Organometallics . 22 : 2–20. doi :10.1021/om020946c.
  2. ^ Complejos de hierro tricarbonílico de ciclobutadieno y benzociclobutadieno GF Emerson, L. Watts, R. Pettit; J. Am. Chem. Soc. ; 1965 ; 87(1); 131-133. doi :10.1021/ja01079a032
  3. ^ Pettit, R.; Henery, J. (1970). "Ciclobutadieneiron Tricarbonyl". Síntesis orgánicas . 50 : 21. doi :10.15227/orgsyn.050.0021.
  4. ^ PD Harvey; WP Schaefer; HB Gray; DFR Gilson; IS Butler (1988). "Estructura del tricarbonil(η 4 -ciclobutadienil)hierro(0) a −45 °C". Inorg. Chem. 27 (1): 57–59. doi :10.1021/ic00274a013.
  5. ^ L. Brener; JS Mckennis; R. Pettit (1976). "Ciclobutadieno en síntesis: endo -triciclo[4.4.0.02,5]deca-3,8-dieno-7,10-diona". Org. Synth . 55 : 43. doi :10.15227/orgsyn.055.0043.
  6. ^ Ciclobutadieno-tricarbonilo. Un nuevo sistema aromático JD Fitzpatrick, L. Watts, GF Emerson, R. Pettit J. Am. Chem. Soc. ; 1965 , vol. 87, 3254-3255 doi :10.1021/ja01092a050
  7. ^ RP Dodge, V. Schomaker, "Estructura cristalina del tetrafenilciclobutadieno hierro tricarbonilo", Nature 1960, vol. 186, 798-799. doi :10.1038/186798b0
  8. ^ Longuet-Higgins, HC; Orgel, LE (1 de enero de 1956). "385. La posible existencia de complejos de metales de transición de ciclobutadieno". Journal of the Chemical Society (Resumen) : 1969–1972. doi :10.1039/JR9560001969. ISSN  0368-1769.
  9. ^ Criegee, R.; Schröder, G. (21 de enero de 1959). "Ein Nickel-Komplex des Tetramethyl-Cyclobutadiens". Angewandte Chemie (en alemán). 71 (2): 70–71. doi : 10.1002/ange.19590710210.
  10. ^ Seyferth, Dietmar (1 de enero de 2003). "(Ciclobutadieno)hierro tricarbonilo: un caso de teoría antes de la experimentación". Organometálicos . 22 (1): 2–20. doi :10.1021/om020946c. ISSN  0276-7333.