stringtranslate.com

Regla de Bredt

En química orgánica , una molécula anti-Bredt es una molécula con un doble enlace en la cabeza del puente . La regla de Bredt es la observación empírica de que dichas moléculas solo se forman en sistemas de anillos grandes. Por ejemplo, dos de los siguientes isómeros de norborneno violan la regla de Bredt y son demasiado inestables para prepararlos:

Átomos de cabeza de puente que violan la regla de Bredt en rojo

La regla recibe su nombre de Julius Bredt , quien la discutió por primera vez en 1902 [1] y la codificó en 1924. [2] En 2024, Neil Garg y su equipo demostraron que la formación de moléculas anti-Bredt es posible, aunque sea solo como intermediarios de vida corta. [3]

La regla de Bredt resulta de la tensión geométrica: un doble enlace en un átomo cabeza de puente necesariamente debe ser trans en al menos un anillo. Para anillos pequeños (menos de ocho átomos), no se puede lograr un alqueno trans sin una tensión sustancial en el anillo y el ángulo (los orbitales p están alineados incorrectamente para un enlace π ). La regla de Bredt también se aplica a los carbocationes y, en menor grado, a los radicales libres , porque estos intermediarios también prefieren una geometría plana con ángulos de 120° e hibridación sp 2 . Generalmente no se aplica a los heteroátomos hipervalentes , aunque comúnmente se escriben con un doble enlace formal. [4]

Se ha llevado a cabo un programa de investigación activo para buscar moléculas anti-Bredt, [5] [6] con éxito cuantificadas en S , el recuento de átomos que no son cabeza de puente. El sistema de norborneno anterior tiene S  = 5, y Fawcett postuló originalmente que la estabilidad requería S  ≥ 9 en sistemas bicíclicos [7] y S  ≥ 11 en sistemas tricíclicos. [8] Para los sistemas bicíclicos, los ejemplos indican ahora un límite de S ≥ 7, [4] habiéndose preparado varios de estos compuestos. [9] Se pueden encontrar enlaces dobles cabeza de puente en algunos productos naturales. [10]

La regla de Bredt puede predecir la viabilidad de las reacciones de eliminación competitivas en un sistema puenteado. Por ejemplo, los complejos de alquilo de metal generalmente se descomponen rápidamente a través de la eliminación beta , pero la cepa de Bredt evita que los complejos de tetranorbornilo lo hagan. [11] El ácido biciclo[5.3.1]undecano-11-ona-1-carboxílico sufre descarboxilación al calentarlo a 132 °C, pero el compuesto similar ácido biciclo[2.2.1]heptan-7-ona-1-carboxílico permanece estable más allá de los 500 °C, porque la descarboxilación se produce a través de un enol anti-Bredt . [4]

La regla de Bredt también puede impedir que una molécula resuene con ciertos isómeros de enlace de valencia. El 2-quinuclidonio no exhibe la reactividad habitual de una amida , porque el tautómero iminoéter violaría la regla. [12]

Aunque desde hace tiempo se conocen excepciones a la regla, en 2024 químicos de la Universidad de California en Los Ángeles demostraron un método general para acceder a olefinas anti-Bredt con S ≤ 7. [6] [13]

Véase también

Referencias

  1. ^ Bredt, J .; Houben, José ; Levy, Paul (1902). "Ueber isómero deshidrocamphersäuren, lauronolsäuren y bihidrolauro-lactona". Ber. Alemán. Química. Ges. (en alemán). 35 (2): 1286-1292. doi :10.1002/cber.19020350215.
  2. ^ Bredt, J. (1924). "Über sterische Hinderung in Brückenringen (Bredtsche Regel) und über die meso-trans -Stellung in kondensierten Ringsystemen des Hexamethylens". Justus Liebigs Ann. Química. (en alemán). 437 (1): 1–13. doi :10.1002/jlac.19244370102.
  3. ^ Conroy, Gemma (1 de noviembre de 2024). "Los químicos crean moléculas 'imposibles' que rompen una regla de enlace de hace 100 años". Nature . doi :10.1038/d41586-024-03538-4.
  4. ^ abc Bansal, Raj K. (1998). "Regla de Bredt". Mecanismos de reacción orgánica (3.ª ed.). McGraw-Hill Education . págs. 14-16. ISBN 9780074620830.
  5. ^ Köbrich, Gert (1973). "Compuestos de Bredt y la regla de Bredt". Angew. Chem. Int. Ed. 12 (6): 464–473. doi :10.1002/anie.197304641.
  6. ^ ab McDermott, Luca; Walters, Zach G.; French, Sarah A.; Clark, Allison M.; Ding, Jiaming; Kelleghan, Andrew V.; Houk, KN; Garg, Neil K. (1 de noviembre de 2024). "Una solución al problema de la síntesis de olefinas anti-Bredt". Science . 386 (6721). doi :10.1126/science.adq3519.
  7. ^ Fawcett, Frank S. (1950). "Regla de Bredt de los enlaces dobles en estructuras de anillos con puentes atómicos". Chem. Rev. 47 (2): 219–274. doi :10.1021/cr60147a003. PMID  24538877.
  8. ^ "Regla de Bredt". Reacciones y reactivos de nombres orgánicos completos . 116 : 525–528. 2010. doi :10.1002/9780470638859.conrr116. ISBN 9780470638859.
  9. ^ Hall, HK; El-Shekeil, Ali (1980). "Moléculas anti-Bredt. 3. 3-Oxa-1-azabiciclo[3.3.1]nonan-2-ona y 6-oxa-1-azabiciclo[3.2.1]octan-7-ona, uretanos bicíclicos con dos átomos puenteados que poseen nitrógeno como cabeza de puente". J. Org. Chem. 45 (26): 5325–5328. doi :10.1021/jo01314a022.
  10. ^ Mak, Jeffrey YW; Pouwer, Rebecca H.; Williams, Craig M. (2014). "Productos naturales con enlaces dobles anti-Bredt y de cabeza de puente" (PDF) . Angew. Chem. Int. Ed. 53 (50): 13664–13688. doi :10.1002/anie.201400932. PMID  25399486.
  11. ^ Li Huidong; Hu Yucheng; Wan Di; Zhang Ze; Fan Qunchao; King, R. Bruce; Schaefer, Henry F. "Efectos de dispersión en la estabilización de compuestos organometálicos". Journal of Physical Chemistry A . doi :10.1021/acs.jpca.9b06769. Información de apoyo.
  12. ^ Tani, Kousuke; Stoltz, Brian M. (2006). "Síntesis y análisis estructural del tetrafluoroborato de 2-quinuclidonio" (PDF) . Nature . 441 (7094): 731–734. Bibcode :2006Natur.441..731T. doi :10.1038/nature04842. PMID  16760973. S2CID  4332059.
  13. ^ Conroy, Gemma (1 de noviembre de 2024). "Los químicos crean moléculas 'imposibles' que rompen una regla de enlace de hace 100 años". nature.com . Consultado el 3 de noviembre de 2024 .