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Punto cuántico de silicio

Los puntos cuánticos de silicio son puntos cuánticos biológicamente compatibles sin metales con máximos de emisión de fotoluminiscencia que se pueden ajustar a través de las regiones espectrales visibles al infrarrojo cercano. Estos puntos cuánticos tienen propiedades únicas que surgen de su brecha de banda indirecta , incluidos estados excitados luminiscentes de larga duración y grandes desplazamientos de Stokes . Se han utilizado una variedad de protocolos de desproporción , [1] pirólisis , [2] y solución [3] [4] para preparar puntos cuánticos de silicio, sin embargo, es importante señalar que algunos protocolos basados ​​en solución para preparar puntos cuánticos de silicio luminiscentes en realidad producen puntos cuánticos de carbono en lugar del silicio informado. [5] [6] Las propiedades únicas de los puntos cuánticos de silicio se prestan a una variedad de aplicaciones potenciales: imágenes biológicas , concentradores solares luminiscentes , diodos emisores de luz , sensores y ánodos de baterías de iones de litio .

Historia

El silicio se ha utilizado ampliamente en dispositivos electrónicos; sin embargo, el silicio a granel tiene aplicaciones ópticas limitadas. Esto se debe en gran medida a que la transición óptica vertical entre la banda de conducción y la banda de valencia está prohibida debido a su brecha de banda indirecta. En 1990, Leigh Canham demostró que las obleas de silicio pueden emitir luz después de ser sometidas a disolución electroquímica y química. [7] La ​​emisión de luz se atribuyó al efecto de confinamiento cuántico en el silicio poroso resultante . Este trabajo temprano proporcionó una base para varios tipos diferentes de nanoestructuras de silicio, incluidas nanopartículas de silicio (puntos cuánticos), nanocables de silicio , nanocapas de silicio , nanotubos de silicio , aerogeles de silicio y silicio mesoporoso . [8]

Los primeros informes sobre puntos cuánticos de silicio surgieron a principios de la década de 1990, demostrando la luminiscencia de puntos cuánticos de silicio oxidado independientes. [9] [10] Al reconocer el gran potencial de sus propiedades ópticas únicas, muchos investigadores exploraron y desarrollaron métodos para sintetizar puntos cuánticos de silicio. Una vez que estos materiales pudieron prepararse de manera confiable, los métodos para pasivar las superficies fueron fundamentales para hacer que estos materiales fueran procesables en solución y minimizar los efectos de la oxidación . Muchos de estos métodos de pasivación de superficies se inspiran en métodos que se desarrollaron primero para obleas de silicio y silicio poroso. [11] [12] [13] Actualmente, Applied Quantum Materials Inc. (Canadá) comercializa puntos cuánticos de silicio. [14]

Propiedades

Los puntos cuánticos de silicio (SiQD) poseen una fotoluminiscencia ajustable por tamaño que es similar a la observada en los puntos cuánticos convencionales. La luminiscencia se ajusta rutinariamente en toda la región visible y en el infrarrojo cercano definiendo el tamaño de partícula. En general, hay dos bandas de luminiscencia distintas que dominan las propiedades de los puntos cuánticos de silicio. Los estados excitados de luminiscencia de larga duración (banda S, tasa de decaimiento lento) se asocian típicamente con una fotoluminiscencia dependiente del tamaño que va desde el amarillo/naranja hasta el infrarrojo cercano. Los estados excitados de luminiscencia de corta duración (banda F, tasa de decaimiento rápido) se asocian típicamente con una fotoluminiscencia azul independiente del tamaño y, en algunos casos, las impurezas de nitrógeno se han implicado en estos procesos. [8] [15] La banda S se atribuye típicamente a la brecha de banda dependiente del tamaño de los puntos cuánticos de silicio. Esta emisión se puede ajustar desde el amarillo (600 nm) hasta el infrarrojo (1000 a 1100 nm) cambiando el diámetro de los puntos cuánticos de silicio de aproximadamente 2 a 8 nm. Algunos informes también describen la preparación de puntos cuánticos de silicio emisores de luz verde preparados mediante la disminución del tamaño, sin embargo, estos materiales son difíciles de aislar y requieren un mayor desarrollo. [16] [17] La ​​luminiscencia de los puntos cuánticos de silicio también se puede ajustar definiendo su química superficial. La unión de diferentes especies de superficie permite ajustar la luminiscencia de los puntos cuánticos de silicio en todo el espectro visible mientras que las dimensiones de los puntos cuánticos de silicio permanecen inalteradas. [18] Este ajuste de la superficie suele ir acompañado de la aparición de tiempos de vida de nanosegundos como los que se observan para la luminiscencia de banda F. Los rendimientos cuánticos de la fotoluminiscencia de los puntos cuánticos de silicio suelen estar en el rango del 10 al 40 %, con un puñado de protocolos sintéticos que proporcionan valores superiores al 70 %. [8]

El estado excitado de larga duración de la luminiscencia de banda S de los puntos cuánticos de silicio, que contrasta marcadamente con la fotoemisión de los puntos cuánticos convencionales, se suele atribuir a la brecha de banda indirecta inherente del silicio y se presta a aplicaciones materiales únicas. La combinación de estados excitados de larga duración con la compatibilidad biológica de los puntos cuánticos de silicio permite la obtención de imágenes biológicas con puerta de tiempo. El gran desplazamiento de Stokes les permite convertir fotones del rango ultravioleta al rango visible o infrarrojo y es particularmente beneficioso en el diseño e implementación de concentradores solares luminiscentes porque limita la autoabsorción mientras convierte la luz hacia abajo.

Es importante destacar que los SiQD son biológicamente compatibles y no contienen metales pesados ​​(por ejemplo, cadmio, indio, plomo). La compatibilidad biológica de estos materiales se ha estudiado cuidadosamente tanto in vitro como in vivo . Durante los estudios in vitro, se ha descubierto que los SiQD presentan una toxicidad limitada en concentraciones de hasta 72 μg/mL en células HeLa [19] y 30 μg/mL en células epiteliales ( MDA-MB-231 ). [20] Los estudios in vivo que evaluaron la compatibilidad biológica de los SiQD realizados en ratones [21] y monos ( macacos rhesus ) [22] no encontraron "signos de toxicidad claramente atribuibles a los SiQD". [22] En las bacterias, se ha demostrado que los SiQD son menos tóxicos que los puntos cuánticos de CdSe y CdSe/ZnS. [23]

Síntesis

Métodos de síntesis

Los puntos cuánticos de silicio se pueden sintetizar utilizando una variedad de métodos, incluyendo la desproporción térmica de subóxidos de silicio (por ejemplo, silsesquioxano de hidrógeno , un derivado del silsesquioxano ), [1] y la descomposición inducida por láser y plasma de silano (s). [2] [24]  Estos métodos proporcionan de manera confiable SiQDs de alta calidad que exhiben fotoluminiscencia dependiente del tamaño/banda prohibida (banda S). También se han informado métodos de arriba hacia abajo, como la ablación láser y el fresado de bolas. [25] También se han presentado varios métodos basados ​​en solución que a menudo dan como resultado materiales que exhiben luminiscencia de banda F. [3] [4] Recientemente, se ha determinado que algunos de estos métodos no proporcionan puntos cuánticos de silicio, sino puntos cuánticos de carbono luminiscentes . [5] [6]

Control de tamaño

Definir el tamaño de los puntos cuánticos de silicio es esencial porque influye en sus propiedades ópticas (especialmente la luminiscencia de banda S). Normalmente, el tamaño de los puntos cuánticos de silicio se define controlando la síntesis del material. Por ejemplo, el tamaño del punto cuántico de silicio se puede controlar mediante la temperatura de reacción durante la desproporción térmica de los silsesquioxanos. [1] De manera similar, el tiempo de residencia del plasma en los métodos de plasma no térmico es un factor clave. [2] Alternativamente, se pueden utilizar protocolos post-sintéticos, como la ultracentrifugación en gradiente de densidad , para reducir la distribución de tamaño a través de la separación. [26]

Pasivación y modificación de superficies

Los métodos de síntesis utilizados para preparar SiQDs a menudo dan como resultado superficies reactivas. Los SiQDs con terminación en hidruro requieren una modificación posterior a la síntesis porque tienden a oxidarse en condiciones ambientales y exhiben una procesabilidad limitada en solución. Estas superficies a menudo se pasivan con moléculas orgánicas (por ejemplo, cadenas de alquilo) para hacer que los SiQDs sean resistentes a la oxidación y compatibles con solventes comunes. [27] Esto luego se puede pasivar a través de métodos, como la hidrosililación . [1] Gran parte de la química de superficies desarrollada se basa en procedimientos bien establecidos utilizados para modificar la superficie del silicio poroso y las obleas de silicio. La hidrosililación, que implica la adición formal de un enlace Si-H a través de un enlace doble o triple CC, se usa comúnmente para introducir alquenos y alquinos en superficies de puntos cuánticos de silicio y también proporciona acceso a grupos funcionales terminales útiles (por ejemplo, ácido carboxílico, éster, silanos) que pueden definir la compatibilidad con solventes y proporcionar ubicaciones para una mayor derivatización. [28] [29] El enlace covalente entre los grupos de superficie y el punto cuántico de silicio es robusto y no es fácilmente intercambiable; esto es muy diferente del enlace iónico comúnmente utilizado para unir grupos de superficie a otros tipos de puntos cuánticos.

Aplicaciones

Los puntos cuánticos de silicio se han utilizado en aplicaciones de prototipos debido a su biocompatibilidad y la naturaleza ubicua del silicio, en comparación con otros tipos de puntos cuánticos. Además de estas propiedades fundamentales, las propiedades ópticas únicas de los puntos cuánticos de silicio (es decir, estados excitados de larga duración, gran desplazamiento de Stokes y luminiscencia ajustable) pueden ser ventajosas para ciertas aplicaciones. Debido a estas (y otras) propiedades, las aplicaciones potenciales de los SiQD son diversas y abarcan los campos médicos, de detección, de defensa y relacionados con la energía.

Imágenes biológicas

La biocompatibilidad de los puntos cuánticos de silicio, junto con su larga vida útil luminiscente y su emisión en el infrarrojo cercano, los hace muy adecuados para la obtención de imágenes de fluorescencia en sistemas biológicos. Debido a esta promesa, los puntos cuánticos de silicio se han aplicado tanto para la obtención de imágenes in vitro [30] [31] [32] como in vivo. [33] [34] Si bien tradicionalmente se utilizan imágenes en estado estable, la gran ventaja del silicio entra en juego para la obtención de imágenes con compuerta temporal. [35] [36] La obtención de imágenes con compuerta temporal emplea un retraso entre la excitación y la detección de la luminiscencia, lo que permite que los fluoróforos con vidas cortas se relajen, resaltando así aquellos con vidas largas. Este tipo de obtención de imágenes de fluorescencia es útil para la obtención de imágenes biológicas, ya que muchos tejidos presentan autofluorescencia que puede interferir con la obtención de imágenes. Al utilizar esta técnica, la relación señal/fondo para la obtención de imágenes de SiQD se puede aumentar hasta 3 veces con respecto a las técnicas de obtención de imágenes en estado estable convencionales. [33]

También se han explorado otros modos de obtención de imágenes para nanomateriales de silicio. Por ejemplo, el núcleo de silicio de nanopartículas de silicio grandes se ha utilizado para la resonancia magnética de 29 Si en modelos de ratones. [37] Al modificar la superficie con un ligando que puede coordinar 64 Cu, también se puede acceder a la obtención de imágenes PET . [38] Además, el dopaje con centros paramagnéticos es prometedor para la resonancia magnética de 1 H ponderada en T1 y T2 . [39] [40]

Concentradores solares luminiscentes

Los concentradores solares luminiscentes aprovechan el gran desplazamiento de Stokes de los puntos cuánticos de silicio para convertir la luz en electricidad. [41] El gran desplazamiento de Stokes permite que los SiQD conviertan la luz ultravioleta en luz roja/infrarroja cercana que es efectivamente absorbida por las células solares de silicio, mientras que tiene una autoabsorción limitada. Los LSC están diseñados para recolectar luz y usar el vidrio para guiar la luz reemitida hacia los bordes del vidrio, donde las células solares recolectan la luz y la convierten en electricidad. [41] Al diseñar el LSC con cuidado, los puntos cuánticos de silicio se pueden preparar como una película transparente sobre el vidrio que limita las pérdidas debido a la dispersión , al mismo tiempo que los hace adecuados como reemplazos para ventanas en edificios. [42] [43] Para hacer esto de manera efectiva, la superficie de los puntos cuánticos de silicio se puede modificar con varios ligandos para mejorar la compatibilidad del polímero. También es deseable empujar la absorbancia de los SiQD hacia el visible para que corresponda mejor con el espectro solar , lo que se puede lograr agregando un tinte. [44]

Diodos emisores de luz

Las pantallas de puntos cuánticos utilizan puntos cuánticos para producir luz monocromática pura. La mayor parte del trabajo de diseño de LED basados ​​en puntos cuánticos de silicio se ha centrado en la electroluminiscencia de los puntos cuánticos de silicio. [45] [46] Al cambiar el tamaño de los SiQD, la emisión del LED se puede ajustar de rojo intenso (680 nm) a naranja/amarillo (625 nm). [47] A pesar de los prometedores resultados iniciales y los avances hacia la mejora de la eficiencia cuántica externa de los LED resultantes, [48] se requiere trabajo futuro para superar la amplia emisión de luminiscencia.

Detección

Los sensores fotoquímicos aprovechan la fotoluminiscencia de los puntos cuánticos de silicio al apagar la emisión de fotones en presencia del analito . Los sensores fotoquímicos basados ​​en puntos cuánticos de silicio se han utilizado para detectar una amplia variedad de analitos, incluidos pesticidas, [49] antibióticos, [50] agentes nerviosos, [51] metales pesados, [52] etanol, [53] y pH, [54] a menudo empleando transferencia de electrones o transferencia de energía de resonancia de fluorescencia ( FRET ) como método de extinción. [55] Los materiales peligrosos de alta energía, como los compuestos nitroaromáticos (es decir, TNT y DNT), se pueden detectar a niveles de nanogramos mediante transferencia de electrones. [56] En el método de transferencia de electrones, el nivel de energía de LUMO de la molécula está entre las bandas de valencia y conducción de los puntos cuánticos de silicio, lo que permite la transferencia de un electrón en estado excitado al LUMO y, por lo tanto, evita la recombinación radiativa del par electrón-hueco. [55] Esto también funciona cuando el HOMO del analito está justo por encima de la banda de conducción del SiQD, lo que permite que el electrón se transfiera del analito al SiQD.

También se han explorado métodos alternativos de detección mediante la extinción del núcleo de SiQD. Al funcionalizar los puntos cuánticos con enzimas, se pueden detectar varios materiales biológicamente relevantes debido a la formación de metabolitos. Usando este método, se puede detectar glucosa a través de la formación de peróxido de hidrógeno que extingue la luminiscencia. [57] Otro método utiliza detección raciométrica, donde se usa una molécula fluorescente como control y se comparan las intensidades relativas de las dos etiquetas fluorescentes. [51] Este método se usó para detectar agentes nerviosos organofosforados visualmente a una concentración más baja que la que se puede observar solo con la extinción de SiQD.

Véase también

Referencias

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