Su mejor momento llegó en los años 1960 con papeles en películas como Two-Way Stretch (1960), The Trials of Oscar Wilde (1960), Murder Ahoy!
(junto a Margaret Rutherford), First Men in the Moon (1964) y Camelot (1967).
Sin embargo, tenía una opinión negativa de la televisión, medio que evitó durante muchos años.
No actuó en la pequeña pantalla hasta 1980, en el drama de London Weekend Television escrito por Dennis Potter Cream in My Coffee.
Miembro de la Catholic Association of Performing Arts, Lionel Jeffries se retiró en 2001, momento a partir del cual declinó su salud, afectado por una demencia vascular en sus últimos doce años de vida.