stringtranslate.com

EuFOD

EuFOD es el compuesto químico con la fórmula Eu(OCC(CH 3 ) 3 CHCOC 3 F 7 ) 3 , también llamado Eu(fod) 3 . Este compuesto de coordinación se utiliza principalmente como reactivo de desplazamiento en espectroscopia RMN . Es el miembro principal de los reactivos de desplazamiento de los lantánidos y fue popular en los años 1970 y 1980.

Estructura y reactividad

Eu(fod) 3 consta de tres ligandos bidentados unidos a un centro Eu (III). El átomo de metal tiene una configuración electrónica de f 6 . Los seis electrones no están apareados, cada uno en un orbital f ocupado individualmente diferente , lo que hace que la molécula sea altamente paramagnética . En contraste, Gd(fod) 3 con una configuración simétrica f 7 , no da lugar a cambios de pseudocontacto . El complejo es un ácido de Lewis , siendo capaz de expandir su número de coordinación de seis a ocho. El complejo muestra una afinidad particular por las bases de Lewis " duras ", como el átomo de oxígeno en los éteres y el nitrógeno de las aminas . Es soluble en disolventes no polares, incluso más que los complejos relacionados de acetilacetona y hexafluoroacetilacetona .

El ligando fod es el anión de la 6,6,7,7,8,8,8-heptafluoro-2,2-dimetil-3,5-octanodiona, disponible comercialmente. Es un ligando acetilacetonato bidentado preparado a partir del ácido heptafluorobutírico (PFBA). Se quela con lantánidos para formar Ln(fod) 3 para La = Nd, Sm, Eu, Tb y Lu. [1]

Usos

Reactivo de desplazamiento de RMN

En su aplicación original, Eu(fod) 3 se utilizó en espectroscopia de RMN para obtener una dispersión de desplazamiento químico adicional. Como es típico en la espectroscopia de RMN paramagnética , el compuesto paramagnético induce un desplazamiento químico adicional en los protones cerca de los sitios básicos de Lewis que se unen a Eu(fod) 3 . Solo se utilizan pequeñas cantidades de reactivos de desplazamiento, porque de lo contrario el paramagnetismo del reactivo acorta los tiempos de relajación de espín-red de los núcleos , lo que provoca una ampliación de la incertidumbre y una pérdida de resolución. La disponibilidad de espectrómetros de campo magnético más alto ha reducido la demanda de reactivos de desplazamiento de RMN.

El reactivo de desplazamiento original era Eu(DPM) 3 , [2] [3] también llamado Eu(thd) 3 . [4] Su estructura es similar a la de EuFOD, pero con grupos terc -butilo en lugar de sustituyentes heptafluoropropilo. Es decir, DPM es la base conjugada derivada del dipivaloilmetano, también conocido como 2,2,6,6-tetrametilheptano-3,5-diona. El ligando fod es más lipofílico y en virtud del sustituyente perfluoroalquilo, sus complejos son más ácidos de Lewis que los derivados de DPM . [4]

Ácido de Lewis

El Eu(fod) 3 actúa como catalizador de ácido de Lewis en la síntesis orgánica, incluidas las reacciones estereoselectivas de adición de Diels-Alder y de aldol . Por ejemplo, el Eu(fod) 3 cataliza las ciclocondensaciones de dienos sustituidos con aldehídos aromáticos y alifáticos para producir dihidropiranos , con alta selectividad para el producto endo . [5]

Véase también

Referencias

  1. ^ Irfanullah, Mir; Iftikhar, K. (2009). "Nuevos complejos dinucleares de lantánidos(III) basados ​​en 6,6,7,7,8,8,8-heptafluoro-2,2-dimetil-3,5-octanodiona y 2,2′-bipirimidina". Inorg. Chem. Comm . 12 (4): 296–299. doi :10.1016/j.inoche.2009.01.007. ISSN  1387-7003.
  2. ^ Hinckley, Conrad C. (1969). "Desplazamientos paramagnéticos en soluciones de colesterol y el aducto de dipiridina de trisdipivalometanatoeuropium(III). Un reactivo de desplazamiento". J. Am. Chem. Soc . 91 (18): 5160–5162. doi :10.1021/ja01046a038. ISSN  0002-7863. PMID  5798101.
  3. ^ Sanders, Jeremy KM; Williams, Dudley H. (1972). "Reactivos de desplazamiento en espectroscopia de RMN". Nature . 240 (5381): 385–390. Código Bibliográfico :1972Natur.240..385S. doi :10.1038/240385a0. ISSN  0028-0836. S2CID  4275735.
  4. ^ ab Sievers, Robert E.; Rondeau, Roger E. (1971). "Nuevos reactivos de desplazamiento paramagnético superiores para la clarificación espectral por resonancia magnética nuclear". J. Am. Chem. Soc . 93 (6): 1522–1524. doi :10.1021/ja00735a049. ISSN  0002-7863.
  5. ^ Wenzel, TJ; Ciak, JM; "Europio, tris(6,6,7,7,8,8,8-heptafluoro-2,2-dimetil-3,5-octanodianato)" en Enciclopedia de reactivos para síntesis orgánica , 2004. John Wiley & Sons, Ltd. doi :10.1002/047084289X.rn00449