física de attosegundos

Estudio de la física en escalas de tiempo de quintillónésimas de segundo.

Alta generación de armónicos en criptón . Esta tecnología es una de las técnicas más utilizadas para generar ráfagas de luz de attosegundos.

La física de attosegundos, también conocida como attofísica, o más generalmente ciencia de attosegundos , es una rama de la física que se ocupa de los fenómenos de interacción luz-materia en los que se utilizan pulsos de fotones de attosegundos (10 ⁻¹⁸ s) para desentrañar procesos dinámicos en la materia con una resolución temporal sin precedentes.

La ciencia de los attosegundos emplea principalmente métodos espectroscópicos de sonda-bomba para investigar el proceso físico de interés. Debido a la complejidad de este campo de estudio, generalmente requiere una interacción sinérgica entre una configuración experimental de última generación y herramientas teóricas avanzadas para interpretar los datos recopilados en experimentos de attosegundos. ^[1]

Los principales intereses de la física de attosegundos son:

1. Física atómica : investigación de los efectos de correlación de electrones , retraso de la fotoemisión y túneles de ionización . ^[2]
2. Física molecular y química molecular : papel del movimiento electrónico en estados moleculares excitados (por ejemplo, procesos de transferencia de carga ), fotofragmentación inducida por la luz y procesos de transferencia de electrones inducidos por la luz . ^[3]
3. Física del estado sólido : investigación de la dinámica de excitones en materiales 2D avanzados , movimiento de portadores de carga de petahercios en sólidos , dinámica de espín en materiales ferromagnéticos . ^[4]

Uno de los principales objetivos de la ciencia de los attosegundos es proporcionar conocimientos avanzados sobre la dinámica cuántica de los electrones en átomos , moléculas y sólidos con el desafío a largo plazo de lograr el control en tiempo real del movimiento de los electrones en la materia . ^[5]

La llegada de láseres de banda ancha de estado sólido dopados con zafiro (Ti:Sa) (1986), ^[6] amplificación de pulso chirrido (CPA) ^[7] (1988), ampliación espectral de pulsos de alta energía ^[8] (p. ej. fibra de núcleo hueco rellena de gas mediante modulación de fase propia ) (1996), tecnología controlada por dispersión de espejos ( espejos chirriados ) ^[9] (1994) y estabilización de compensación de la envolvente del portador ^[10] (2000) habían permitido la creación de pulsos de luz de attosegundos aislados (generados por el proceso no lineal de generación de altos armónicos en un gas noble) ^{[11] [12]} (2004, 2006), que han dado origen al campo de la ciencia de los attosegundos. ^[13]

El récord mundial actual del pulso de luz más corto generado por tecnología humana es de 43 as. ^[14]

En 2022, Anne L'Huillier , Paul Corkum y Ferenc Krausz recibieron el premio Wolf de física por sus contribuciones pioneras a la ciencia del láser ultrarrápido y la física de attosegundos. A esto le siguió el Premio Nobel de Física de 2023 , donde L'Huillier, Krausz y Pierre Agostini fueron recompensados ​​"por métodos experimentales que generan pulsos de luz de attosegundos para el estudio de la dinámica de los electrones en la materia".

Introducción

"Movimiento de electrones" en un átomo de hidrógeno . El período de superposición de estos estados (1s-2p) ronda los 400 as.

Motivación

La escala de tiempo natural del movimiento de los electrones en átomos, moléculas y sólidos es el attosegundo (1 as = 10 ⁻¹⁸ s). Este hecho es consecuencia directa de la mecánica cuántica .

De hecho, para simplificar, consideremos una partícula cuántica en superposición entre el nivel de energía del suelo y el primer nivel de energía excitado : ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\displaystyle \epsilon _{1}}$

${\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }$

con y elegido como las raíces cuadradas de la probabilidad cuántica de observar la partícula en el estado correspondiente. ${\displaystyle c_{e}}$ ${\displaystyle c_{g}}$

${\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}$

son el estado fundamental y excitado dependiente del tiempo , respectivamente, con la constante de Planck reducida. ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle |1\rangle }$ ${\displaystyle \hbar }$

El valor esperado de un operador simétrico y hermitiano genérico, ^[15] , se puede escribir como , como consecuencia la evolución temporal de este observable es: ${\displaystyle {\hat {P}}}$ ${\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }$

${\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)}$

Mientras que los dos primeros términos no dependen del tiempo, el tercero, en cambio, sí. Esto crea una dinámica para lo observable con un tiempo característico, dado por . ${\displaystyle P(t)}$ ${\displaystyle T_{c}}$ ${\displaystyle T_{c}={\frac {2\pi \hbar }{\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}}}$

Evolución de la densidad de probabilidad angular de la superposición entre el estado 1s y 2p en átomos de hidrógeno . La barra de color indica la densidad angular (orientación del paquete de ondas) en función del ángulo polar de 0 a π (eje x), en el que se puede encontrar la partícula, y el tiempo (eje y).

Como consecuencia, para niveles de energía en el rango de 10 eV , que es el rango típico de energía electrónica en la materia, ^[5] el tiempo característico de la dinámica de cualquier observable físico asociado es aproximadamente 400 as. ${\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }$

Para medir la evolución temporal de , es necesario utilizar una herramienta controlada, o un proceso, con una duración aún más corta que pueda interactuar con esa dinámica. ${\displaystyle P(t)}$

Esta es la razón por la que se utilizan pulsos de luz de attosegundos para revelar la física de fenómenos ultrarrápidos en el dominio del tiempo de unos pocos femtosegundos y attosegundos. ^[dieciséis]

Generación de pulsos de attosegundos.

Para generar un pulso viajero con una duración de tiempo ultracorta, se necesitan dos elementos clave: ancho de banda y longitud de onda central de la onda electromagnética . ^[17]

Según el análisis de Fourier , cuanto mayor es el ancho de banda espectral disponible de un pulso de luz, más corta es potencialmente su duración.

Sin embargo, existe un límite inferior en la duración mínima explotable para una longitud de onda central de pulso determinada. Este límite es el ciclo óptico. ^[18]

De hecho, para un pulso centrado en la región de baja frecuencia, por ejemplo, infrarrojo (IR) 800 nm, su duración mínima es de alrededor de 2,67 fs, donde es la velocidad de la luz; mientras que, para un campo luminoso con longitud de onda central en el ultravioleta extremo (XUV) a 30 nm la duración mínima es de alrededor de 100 as. ^[18] ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{pulse}={\frac {\lambda }{c}}=}$ ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{\rm {pulse}}=}$

Por lo tanto, una duración de tiempo menor requiere el uso de longitudes de onda más cortas y más energéticas, incluso hasta la región de rayos X blandos (SXR) .

Por este motivo, las técnicas estándar para crear pulsos de luz de attosegundos se basan en fuentes de radiación con amplios anchos de banda espectrales y longitud de onda central ubicadas en el rango XUV-SXR. ^[19]

Las fuentes más comunes que cumplen con estos requisitos son los láseres de electrones libres (FEL) y las configuraciones de alta generación de armónicos (HHG).

Observables físicos y experimentos.

Una vez que se dispone de una fuente de luz de attosegundos, hay que dirigir el pulso hacia la muestra de interés y, luego, medir su dinámica.

Los observables experimentales más adecuados para analizar la dinámica electrónica en la materia son:

• "Asimetría angular en la distribución de velocidades de fotofragmentos moleculares ". ^[20]
• Rendimiento cuántico de fotofragmentos moleculares. ^[21]
• Absorción transitoria del espectro XUV-SXR . ^[22]
• Reflectividad transitoria del espectro XUV-SXR. ^[23]
• Distribución de energía cinética de fotoelectrones . ^[2]

Se utilizan técnicas de sonda de bomba para obtener imágenes de procesos ultrarrápidos que ocurren en la materia.

La estrategia general es utilizar un esquema de bomba-sonda para "imaginar" a través de uno de los observables antes mencionados la dinámica ultrarrápida que ocurre en el material bajo investigación. ^[1]

Experimentos de sonda de bomba de pulso de attosegundos IR-XUV/SXR de pocos femtosegundos

Como ejemplo, en un aparato experimental típico de bomba-sonda, un pulso de attosegundo (XUV-SXR) y un pulso infrarrojo intenso ( W/cm ² ) de baja frecuencia con una duración de pocas a decenas de femtosegundos se enfocan colinealmente en el objeto estudiado. muestra. ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

En este punto, al variar el retraso del pulso de attosegundo, que podría ser bomba/sonda dependiendo del experimento, con respecto al pulso IR (sonda/bomba), se registra el observable físico deseado. ^[24]

El desafío posterior es interpretar los datos recopilados y recuperar información fundamental sobre la dinámica oculta y los procesos cuánticos que ocurren en la muestra. Esto se puede lograr con herramientas teóricas avanzadas y cálculos numéricos. ^{[25] [26]}

Al explotar este esquema experimental, se pueden explorar varios tipos de dinámica en átomos, moléculas y sólidos; dinámica típicamente inducida por la luz y estados excitados fuera de equilibrio dentro de una resolución temporal de attosegundos. ^{[20] [21] [23]}

Fundamentos de la mecánica cuántica

La física de attosegundos normalmente trata con partículas limitadas no relativistas y emplea campos electromagnéticos con una intensidad moderadamente alta ( W/cm ² ). ^[27] ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

Este hecho permite establecer una discusión en un entorno de mecánica cuántica semiclásica y no relativista para la interacción luz-materia.

átomos

Resolución de la ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo en un campo electromagnético

La evolución temporal de una única función de onda electrónica en un átomo se describe mediante la ecuación de Schrödinger (en unidades atómicas ): ${\displaystyle |\psi (t)\rangle }$

${\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}$

donde la interacción luz-materia hamiltoniana , , se puede expresar en el calibre de longitud , dentro de la aproximación dipolar, como: ^{[28] [29]} ${\displaystyle {\hat {H}}}$

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

¿Dónde está el potencial de Coulomb de las especies atómicas consideradas? son el operador de impulso y posición, respectivamente; y es el campo eléctrico total evaluado en el vecino del átomo. ${\displaystyle V_{C}}$ ${\displaystyle {\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)}$

La solución formal de la ecuación de Schrödinger viene dada por el formalismo del propagador :

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}$

donde , es la función de onda del electrón en el tiempo . ${\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }$ ${\displaystyle t=t_{0}}$

Esta solución exacta no se puede utilizar para casi ningún propósito práctico.

Sin embargo, se puede demostrar, utilizando las ecuaciones de Dyson ^{[30] [31]} , que la solución anterior también se puede escribir como:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}$

dónde,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}$

es el hamiltoniano acotado y

${\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

es la interacción hamiltoniana.

La solución formal de la ecuación. , que anteriormente se escribía simplemente como Ec. , ahora se puede considerar en la ecuación. como una superposición de diferentes caminos cuánticos (o trayectoria cuántica), cada uno de ellos con un tiempo de interacción peculiar con el campo eléctrico. ${\displaystyle (1.0)}$ ${\displaystyle (1.1)}$ ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle t'}$

En otras palabras, cada camino cuántico se caracteriza por tres pasos:

1. Una evolución inicial sin el campo electromagnético. Esto se describe mediante el término del lado izquierdo de la integral. ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}}$
2. Luego, una "patada" del campo electromagnético, que "excita" al electrón. Este evento ocurre en un momento arbitrario que caracteriza unívocamente el camino cuántico . ${\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}$ ${\displaystyle t'}$
3. Una evolución final impulsada tanto por el campo como por el potencial de Coulomb , dado por . ${\displaystyle {\hat {H}}}$

Paralelamente, también tienes una trayectoria cuántica que no percibe el campo en absoluto; esta trayectoria está indicada por el término del lado derecho en la ecuación. . ${\displaystyle (1.2)}$

Este proceso es totalmente reversible en el tiempo , es decir, también puede ocurrir en el orden inverso. ^[30]

La ecuación no es sencilla de manejar. Sin embargo, los físicos lo utilizan como punto de partida para cálculos numéricos, discusiones más avanzadas o varias aproximaciones. ^{[31] [32]} ${\displaystyle (1.2)}$

Para problemas de interacción de campo fuerte, donde puede ocurrir ionización , se puede imaginar proyectar la ecuación. en un determinado estado continuo ( estado ilimitado o estado libre ) , de impulso , de modo que: ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$

${\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}$

¿Dónde está la amplitud de probabilidad de encontrar, en un momento determinado , el electrón en los estados del continuo ? ${\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}$ ${\displaystyle t}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$

Si esta amplitud de probabilidad es mayor que cero, el electrón se fotoioniza .

Para la mayoría de las aplicaciones, el segundo término no se considera y solo el primero se usa en las discusiones, ^[31] por lo tanto: ${\displaystyle (1.3)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

La ecuación también se conoce como amplitud de matriz S ^{invertida en el tiempo [31]} y proporciona la probabilidad de fotoionización mediante un campo eléctrico genérico variable en el tiempo. ${\displaystyle (1.4)}$

Aproximación de campo fuerte (SFA)

La aproximación de campo fuerte (SFA), o teoría de Keldysh-Faisal-Reiss, es un modelo físico, iniciado en 1964 por el físico ruso Keldysh, ^[33] se utiliza actualmente para describir el comportamiento de los átomos (y moléculas) en campos láser intensos.

SFA es la teoría de partida para discutir tanto la generación de altos armónicos como la interacción bomba-sonda de attosegundos con los átomos.

La principal suposición hecha en SFA es que la dinámica de los electrones libres está dominada por el campo láser, mientras que el potencial de Coulomb se considera una perturbación insignificante. ^[34]

Este hecho transforma la ecuación en: ${\displaystyle (1.4)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

donde, es el hamiltoniano de Volkov, expresado aquí por simplicidad en el indicador de velocidad, ^[35] con ,, el potencial vectorial electromagnético . ^[36] ${\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}$

En este punto, para mantener la discusión en su nivel básico, consideremos un átomo con un solo nivel de energía , energía de ionización y poblado por un solo electrón (aproximación de un solo electrón activo). ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle I_{P}}$

Podemos considerar el tiempo inicial de la dinámica de la función de onda como y podemos suponer que inicialmente el electrón se encuentra en el estado fundamental atómico . ${\displaystyle t_{0}=-\infty }$ ${\displaystyle |0\rangle }$

De modo que,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }$y ${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }$

Además, podemos considerar los estados del continuo como estados de funciones de onda plana . ${\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}$

Esta es una suposición bastante simplificada; una elección más razonable habría sido utilizar como estado continuo los estados exactos de dispersión de los átomos. ^[37]

La evolución temporal de estados de ondas planas simples con el hamiltoniano de Volkov viene dada por:

${\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}}$

aquí por coherencia con la ecuación. la evolución ya se ha convertido correctamente en el calibre de longitud. ^[38] ${\displaystyle (1.4)}$

Como consecuencia, la distribución de momento final de un solo electrón en un átomo de un solo nivel, con potencial de ionización , se expresa como: ${\displaystyle I_{P}}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}$

dónde,

${\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }$

es el valor esperado del dipolo (o momento dipolar de transición ), y

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}$

es la acción semiclásica .

El resultado de la ecuación. es la herramienta básica para comprender fenómenos como : ${\displaystyle (1.5)}$

• El proceso de generación de altos armónicos, ^[39] que normalmente es el resultado de una fuerte interacción de campo de gases nobles con un intenso pulso de baja frecuencia,
• Experimentos con sonda de bomba de attosegundos con átomos simples. ^[40]
• El debate sobre el tiempo de los túneles . ^{[41] [42]}

Interacciones de átomos-átomos-campos-IR-fuertes-pulso de attosegundo débil

Los experimentos con sondas de bomba de attosegundos con átomos simples son una herramienta fundamental para medir la duración de un pulso de attosegundo ^[43] y explorar varias propiedades cuánticas de la materia. ^[40]

Esquema de un fuerte campo IR y un pulso XUV de attosegundo retardado que interactúa con un solo electrón en un átomo de un solo nivel . El XUV puede ionizar el electrón, que "salta" en el continuo mediante ionización directa (camino azul en la figura). El pulso IR, más tarde, "raya" hacia arriba y hacia abajo en energía el fotoelectrón. Después de la interacción, el electrón obtiene una energía final que puede detectarse y medirse posteriormente (p. ej., aparatos de tiempo de vuelo ). El proceso de ionización multifotónica (camino rojo en la figura) también es posible, pero, dado que es relevante en diferentes regiones energéticas, puede ignorarse.

Este tipo de experimentos se pueden describir fácilmente dentro de una fuerte aproximación de campo explotando los resultados de la ecuación. , como se analiza a continuación. ${\displaystyle (1.5)}$

Como modelo simple, considere la interacción entre un solo electrón activo en un átomo de un solo nivel y dos campos: un intenso pulso infrarrojo (IR) de femtosegundo ( , ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))}$

y un pulso de attosegundo débil (centrado en la región ultravioleta extrema (XUV)) . ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}$

Luego, al sustituir estos campos se obtiene ${\displaystyle (1.5)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}$

con

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''}$.

En este punto, podemos dividir la Ec. en dos contribuciones: ionización directa e ionización de campo fuerte ( régimen multifotónico ), respectivamente. ${\displaystyle (1.6)}$

Normalmente, estos dos términos son relevantes en diferentes regiones energéticas del continuo.

En consecuencia, para condiciones experimentales típicas, este último proceso no se tiene en cuenta y sólo se considera la ionización directa del pulso de attosegundo. ^[31]

Entonces, dado que el pulso de attosegundo es más débil que el infrarrojo, se mantiene . Por lo tanto, normalmente se desprecia en la ecuación. . ${\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle (1.6)}$

Además de eso, podemos reescribir el pulso de attosegundo como una función retardada con respecto al campo IR . ${\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}$

Por lo tanto, la distribución de probabilidad, , de encontrar un electrón ionizado en el continuo con momento , después de que se haya producido la interacción (en ), en experimentos con bomba-sonda, ${\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$ ${\displaystyle t=\infty }$

con un pulso IR intenso y un pulso XUV de attosegundo retardado, viene dado por:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}$

con

${\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}$

La ecuación describe el fenómeno de fotoionización de la interacción de dos colores (XUV-IR) con un átomo de un solo nivel y un solo electrón activo. ${\displaystyle (1.7)}$

Este peculiar resultado puede considerarse como un proceso de interferencia cuántica entre todas las posibles rutas de ionización, iniciado por un pulso de attosegundo XUV retardado, seguido de un movimiento en los estados continuos impulsado por un fuerte campo IR. ^[31]

La distribución resultante de fotoelectrones 2D (momento, o equivalentemente energía, frente a retraso) se denomina traza de rayas. ^[44]

Técnicas

A continuación se enumeran y analizan algunas de las técnicas y enfoques más comunes que se aplican en los centros de investigación de attosegundos.

Metrología con espectroscopía fotoelectrónica (FROG-CRAB)

Simulación de un rastro rayado en Neón. La duración del pulso de attosegundos es de 350 as, con una longitud de onda central en los 33 armónicos de un láser de 800 nm. El pulso de 800 nm, que tiene la función de recorrer hacia arriba y hacia abajo la traza del fotoelectrón, tiene una duración de 7 fs con una intensidad máxima de 5 TW/cm ² . ^[45]

Un desafío diario en la ciencia de los attosegundos es caracterizar las propiedades temporales de los pulsos de attosegundos utilizados en cualquier experimento de sonda de bomba con átomos, moléculas o sólidos.

La técnica más utilizada se basa en la puerta óptica con resolución de frecuencia para una reconstrucción completa de ráfagas de attosegundos (FROG-CRAB). ^[43]

La principal ventaja de esta técnica es que permite explotar la técnica de puerta óptica con resolución de frecuencia corroborada (FROG), ^[46] desarrollada en 1991 para la caracterización de pulsos de picosegundos-femtosegundos, al campo de attosegundos.

La reconstrucción completa de ráfagas de attosegundos (CRAB) es una extensión de FROG y se basa en la misma idea para la reconstrucción de campo.

En otras palabras, FROG-CRAB se basa en la conversión de un pulso de attosegundo en un paquete de ondas de electrones que se libera en el continuo mediante fotoionización atómica, como ya se describe en la ecuación. . ${\displaystyle (1.7)}$

La función del impulso láser de baja frecuencia (por ejemplo, impulso infrarrojo) es actuar como puerta para la medición temporal.

Luego, al explorar diferentes retrasos entre el pulso de baja frecuencia y el de attosegundos, se puede obtener un trazo de rayas (o espectrograma de rayas). ^[44]

Este espectrograma 2D es posteriormente analizado mediante un algoritmo de reconstrucción con el objetivo de recuperar tanto el pulso de attosegundo como el pulso IR, sin necesidad de conocimientos previos sobre ninguno de ellos.

Sin embargo, como la Ec. Como señala, el límite intrínseco de esta técnica es el conocimiento de las propiedades de los dipolos atómicos, en particular de la fase cuántica del dipolo atómico. ^{[40] [47]} ${\displaystyle (1.7)}$

La reconstrucción tanto del campo de baja frecuencia como del pulso de attosegundo a partir de una traza de rayas generalmente se logra mediante algoritmos iterativos, tales como:

• Algoritmo de proyecciones generalizadas de componentes principales (PCGPA). ^[48]
• Algoritmo de proyección generalizada de transformada de Volkov (VTGPA). ^[49]
• Motor iterativo pticográfico extendido (ePIE). ^[50]

Ver también

• femtoquímica
• Femtotecnología
• Pulso ultracorto
• Amplificación de pulso chirriado
• Láser de electrones libres
• Cronoscopia de attosegundo

Referencias

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