Física de attosegundos

Estudio de la física en escalas de tiempo de quintillonésimas de segundo

Generación de altos armónicos en criptón . Esta tecnología es una de las técnicas más utilizadas para generar ráfagas de luz de attosegundos.

La física de attosegundos, también conocida como attofísica o, más generalmente, ciencia de attosegundos , es una rama de la física que se ocupa de los fenómenos de interacción luz-materia en los que se utilizan pulsos de fotones de attosegundos (10 ⁻¹⁸ s) para desentrañar procesos dinámicos en la materia con una resolución temporal sin precedentes.

La ciencia de attosegundos emplea principalmente métodos espectroscópicos de bombeo-sonda para investigar el proceso físico de interés. Debido a la complejidad de este campo de estudio, generalmente requiere una interacción sinérgica entre una configuración experimental de última generación y herramientas teóricas avanzadas para interpretar los datos recopilados a partir de experimentos de attosegundos. ^[1]

Los principales intereses de la física de attosegundos son:

1. Física atómica : investigación de los efectos de correlación electrónica , retardo de fotoemisión y efecto túnel de ionización . ^[2]
2. Física molecular y química molecular : papel del movimiento electrónico en estados moleculares excitados (por ejemplo, procesos de transferencia de carga ), fotofragmentación inducida por luz y procesos de transferencia de electrones inducidos por luz. ^[3]
3. Física del estado sólido : investigación de la dinámica de excitones en materiales 2D avanzados , movimiento de portadores de carga de petahercios en sólidos , dinámica de espín en materiales ferromagnéticos . ^[4]

Uno de los objetivos principales de la ciencia de los attosegundos es proporcionar conocimientos avanzados sobre la dinámica cuántica de los electrones en átomos , moléculas y sólidos con el desafío a largo plazo de lograr el control en tiempo real del movimiento de los electrones en la materia . ^[5]

La llegada de los láseres de estado sólido de banda ancha basados ​​en zafiro dopado con titanio (Ti:Sa) (1986), ^[6] la amplificación de pulsos chirriantes (CPA) ^[7] (1988), el ensanchamiento espectral de pulsos de alta energía ^[8] (por ejemplo, fibra de núcleo hueco llena de gas mediante modulación de fase propia ) (1996), la tecnología controlada por dispersión de espejos ( espejos chirriantes ) ^[9] (1994) y la estabilización del desplazamiento de la envolvente del portador ^[10] (2000) habían permitido la creación de pulsos de luz aislados de attosegundos (generados por el proceso no lineal de generación de altos armónicos en un gas noble) ^{[11] [12]} (2004, 2006), que han dado origen al campo de la ciencia de los attosegundos. ^[13]

El récord mundial actual del pulso de luz más corto generado por tecnología humana es de 43 as. ^[14]

En 2022, Anne L'Huillier , Paul Corkum y Ferenc Krausz recibieron el premio Wolf de física por sus contribuciones pioneras a la ciencia del láser ultrarrápido y la física de attosegundos. A esto le siguió el Premio Nobel de Física de 2023 , donde L'Huillier, Krausz y Pierre Agostini fueron premiados "por métodos experimentales que generan pulsos de luz de attosegundos para el estudio de la dinámica de los electrones en la materia".

Introducción

"Movimiento electrónico" en un átomo de hidrógeno . El período de esta superposición de estados (1s-2p) es de alrededor de 400 as.

Motivación

La escala de tiempo natural del movimiento de los electrones en átomos, moléculas y sólidos es el attosegundo (1 as = 10 ⁻¹⁸ s). Este hecho es una consecuencia directa de la mecánica cuántica .

Para simplificar, considere una partícula cuántica en superposición entre el nivel fundamental , de energía , y el primer nivel excitado , de energía : ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\displaystyle \epsilon _{1}}$

${\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }$

con y elegidos como las raíces cuadradas de la probabilidad cuántica de observar la partícula en el estado correspondiente. ${\displaystyle c_{e}}$ ${\displaystyle c_{g}}$

${\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}$

son el estado fundamental y el estado excitado dependientes del tiempo respectivamente, con la constante de Planck reducida. ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle |1\rangle }$ ${\displaystyle \hbar }$

El valor esperado de un operador hermítico y simétrico genérico, ^[15] , se puede escribir como , en consecuencia la evolución temporal de este observable es: ${\displaystyle {\hat {P}}}$ ${\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }$

${\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)}$

Mientras que los dos primeros términos no dependen del tiempo, el tercero sí lo hace, lo que crea una dinámica para el observable con un tiempo característico, , dado por . ${\displaystyle P(t)}$ ${\displaystyle T_{c}}$ ${\displaystyle T_{c}={\frac {2\pi \hbar }{\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}}}$

Evolución de la densidad de probabilidad angular de la superposición entre el estado 1s y el 2p en átomos de hidrógeno . La barra de color indica la densidad angular (orientación del paquete de ondas) en función del ángulo polar de 0 a π (eje x), en el que se puede encontrar la partícula, y del tiempo (eje y).

En consecuencia, para niveles de energía en el rango de 10 eV , que es el rango de energía electrónica típico en la materia, ^[5] el tiempo característico de la dinámica de cualquier observable físico asociado es de aproximadamente 400 as. ${\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }$

Para medir la evolución temporal de , es necesario utilizar una herramienta controlada, o un proceso, con una duración temporal aún más corta que pueda interactuar con esa dinámica. ${\displaystyle P(t)}$

Esta es la razón por la que se utilizan pulsos de luz de attosegundos para revelar la física de fenómenos ultrarrápidos en el dominio del tiempo de unos pocos femtosegundos y attosegundos. ^[16]

Generación de pulsos de attosegundos

Para generar un pulso viajero con una duración de tiempo ultracorta, se necesitan dos elementos clave: el ancho de banda y la longitud de onda central de la onda electromagnética . ^[17]

Según el análisis de Fourier , cuanto mayor sea el ancho de banda espectral disponible de un pulso de luz, más corta será potencialmente su duración.

Sin embargo, existe un límite inferior en la duración mínima explotable para una longitud de onda central de pulso dada: este límite es el ciclo óptico. ^[18]

De hecho, para un pulso centrado en la región de baja frecuencia, por ejemplo, infrarrojo (IR) 800 nm, su duración mínima es de alrededor de 2,67 fs, donde es la velocidad de la luz; mientras que, para un campo de luz con longitud de onda central en el ultravioleta extremo (XUV) a 30 nm, la duración mínima es de alrededor de 100 fs. ^[18] ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{pulse}={\frac {\lambda }{c}}=}$ ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{\rm {pulse}}=}$

Por lo tanto, una duración de tiempo menor requiere el uso de longitudes de onda más cortas y más energéticas, incluso hasta la región de rayos X blandos (SXR) .

Por esta razón, las técnicas estándar para crear pulsos de luz de attosegundos se basan en fuentes de radiación con anchos de banda espectrales amplios y longitud de onda central ubicada en el rango XUV-SXR. ^[19]

Las fuentes más comunes que se ajustan a estos requisitos son los láseres de electrones libres (FEL) y las configuraciones de generación de altos armónicos (HHG).

Observables físicos y experimentos

Una vez disponible una fuente de luz de attosegundos, hay que dirigir el pulso hacia la muestra de interés y luego medir su dinámica.

Los observables experimentales más adecuados para analizar la dinámica electrónica en la materia son:

• Asimetría angular en la distribución de velocidad de fotofragmentos moleculares . ^[20]
• Rendimiento cuántico de fotofragmentos moleculares. ^[21]
• Absorción transitoria del espectro XUV-SXR . ^[22]
• Reflectividad transitoria del espectro XUV-SXR. ^[23]
• Distribución de energía cinética de fotoelectrones . ^[2]
• Microscopía electrónica de attosegundos ^[24]

Se utilizan técnicas de bombeo-sonda para obtener imágenes de procesos ultrarrápidos que ocurren en la materia.

La estrategia general es utilizar un esquema de bombeo-sonda para "crear imágenes" a través de uno de los observables antes mencionados de la dinámica ultrarrápida que ocurre en el material bajo investigación. ^[1]

Experimentos de bombeo de pulsos de attosegundos IR-XUV/SXR de pocos femtosegundos

A modo de ejemplo, en un aparato experimental típico de bombeo-sonda, un pulso de attosegundos (XUV-SXR) y un pulso infrarrojo de baja frecuencia intenso ( W/cm ² ) con una duración de tiempo de unos pocos a decenas de femtosegundos se enfocan colinealmente en la muestra estudiada. ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

En este punto, al variar el retardo del pulso de attosegundos, que podría ser bombeo/sonda dependiendo del experimento, con respecto al pulso IR (sonda/bombeo), se registra el observable físico deseado. ^[25]

El desafío posterior es interpretar los datos recopilados y recuperar información fundamental sobre la dinámica oculta y los procesos cuánticos que ocurren en la muestra. Esto se puede lograr con herramientas teóricas avanzadas y cálculos numéricos. ^{[26] [27]}

Al explotar este esquema experimental, se pueden explorar varios tipos de dinámica en átomos, moléculas y sólidos; típicamente dinámicas inducidas por la luz y estados excitados fuera de equilibrio con una resolución temporal de attosegundos. ^{[20] [21] [23]}

Fundamentos de la mecánica cuántica

La física de attosegundos generalmente trata con partículas limitadas no relativistas y emplea campos electromagnéticos con una intensidad moderadamente alta ( W/cm ² ). ^[28] ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

Este hecho permite plantear una discusión en un entorno de mecánica cuántica no relativista y semiclásica para la interacción luz-materia.

Átomos

Resolución de la ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo en un campo electromagnético

La evolución temporal de una única función de onda electrónica en un átomo se describe mediante la ecuación de Schrödinger (en unidades atómicas ): ${\displaystyle |\psi (t)\rangle }$

${\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}$

donde el hamiltoniano de interacción luz-materia , , se puede expresar en el calibre de longitud , dentro de la aproximación dipolar, como: ^{[29] [30]} ${\displaystyle {\hat {H}}}$

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

donde es el potencial de Coulomb de la especie atómica considerada; son los operadores de momento y posición, respectivamente; y es el campo eléctrico total evaluado en el vecino del átomo. ${\displaystyle V_{C}}$ ${\displaystyle {\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)}$

La solución formal de la ecuación de Schrödinger viene dada por el formalismo propagador :

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}$

donde , es la función de onda del electrón en el tiempo . ${\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }$ ${\displaystyle t=t_{0}}$

Esta solución exacta no se puede utilizar para casi ningún propósito práctico.

Sin embargo, se puede demostrar, utilizando las ecuaciones de Dyson ^{[31] [32]} que la solución anterior también puede escribirse como:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}$

dónde,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}$

es el hamiltoniano acotado y

${\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

es la interacción hamiltoniana.

La solución formal de la ecuación , que anteriormente se escribía simplemente como Ecuación , ahora puede considerarse en la ecuación como una superposición de diferentes caminos cuánticos (o trayectoria cuántica), cada uno de ellos con un tiempo de interacción peculiar con el campo eléctrico. ${\displaystyle (1.0)}$ ${\displaystyle (1.1)}$ ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle t'}$

En otras palabras, cada camino cuántico se caracteriza por tres pasos:

1. Una evolución inicial sin el campo electromagnético. Esto se describe mediante el término del lado izquierdo de la integral. ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}}$
2. Luego, se produce un "golpe" del campo electromagnético que "excita" al electrón. Este evento ocurre en un momento arbitrario que caracteriza de manera unívoca la trayectoria cuántica . ${\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}$ ${\displaystyle t'}$
3. Una evolución final impulsada tanto por el campo como por el potencial de Coulomb , dada por . ${\displaystyle {\hat {H}}}$

Paralelamente, también tienes una trayectoria cuántica que no percibe el campo en absoluto, esta trayectoria está indicada por el término del lado derecho en la ecuación . ${\displaystyle (1.2)}$

Este proceso es completamente reversible en el tiempo , es decir, también puede ocurrir en el orden opuesto. ^[31]

La ecuación no es fácil de manejar, pero los físicos la utilizan como punto de partida para cálculos numéricos, discusiones más avanzadas o varias aproximaciones. ^{[32] [33]} ${\displaystyle (1.2)}$

Para problemas de interacción de campo fuerte, donde puede ocurrir ionización , uno puede imaginar proyectar la ecuación en un cierto estado continuo ( estado ilimitado o estado libre ) , de momento , de modo que: ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$

${\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}$

¿Dónde está la amplitud de probabilidad de encontrar, en un tiempo determinado , el electrón en los estados continuos ? ${\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}$ ${\displaystyle t}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$

Si esta amplitud de probabilidad es mayor que cero, el electrón está fotoionizado .

Para la mayoría de las aplicaciones, no se considera el segundo término y solo se utiliza el primero en las discusiones, ^[32] por lo tanto: ${\displaystyle (1.3)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

La ecuación también se conoce como amplitud de matriz S ^{invertida en el tiempo [32]} y proporciona la probabilidad de fotoionización por un campo eléctrico genérico variable en el tiempo. ${\displaystyle (1.4)}$

Aproximación de campo fuerte (SFA)

La aproximación de campo fuerte (SFA), o teoría de Keldysh-Faisal-Reiss, es un modelo físico iniciado en 1964 por el físico ruso Keldysh, ^[34] que actualmente se utiliza para describir el comportamiento de los átomos (y moléculas) en campos láser intensos.

SFA es la teoría de partida para discutir tanto la generación de altos armónicos como la interacción de bombeo-sonda de attosegundos con los átomos.

El supuesto principal que se hace en SFA es que la dinámica de los electrones libres está dominada por el campo láser, mientras que el potencial de Coulomb se considera una perturbación insignificante. ^[35]

Este hecho reformula la ecuación en: ${\displaystyle (1.4)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

donde, es el hamiltoniano de Volkov, expresado aquí para simplificar en el calibre de velocidad, ^[36] con , , el potencial vectorial electromagnético . ^[37] ${\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}$

En este punto, para mantener la discusión en su nivel básico, consideremos un átomo con un solo nivel de energía , energía de ionización y poblado por un solo electrón (aproximación de un solo electrón activo). ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle I_{P}}$

Podemos considerar el tiempo inicial de la dinámica de la función de onda como , y podemos asumir que inicialmente el electrón está en el estado fundamental atómico . ${\displaystyle t_{0}=-\infty }$ ${\displaystyle |0\rangle }$

De modo que,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }$y ${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }$

Además, podemos considerar los estados continuos como estados de funciones de onda plana , . ${\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}$

Esta es una suposición bastante simplificada; una opción más razonable habría sido utilizar como estado continuo los estados exactos de dispersión de los átomos. ^[38]

La evolución temporal de estados de ondas planas simples con el hamiltoniano de Volkov viene dada por:

${\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}}$

Aquí, para mantener la coherencia con la ecuación, la evolución ya se ha convertido correctamente en el calibre de longitud. ^[39] ${\displaystyle (1.4)}$

En consecuencia, la distribución final del momento de un solo electrón en un átomo de un solo nivel, con potencial de ionización , se expresa como: ${\displaystyle I_{P}}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}$

dónde,

${\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }$

es el valor esperado del dipolo (o momento dipolar de transición ), y

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}$

es la acción semiclásica .

El resultado de la ecuación es la herramienta básica para comprender fenómenos como : ${\displaystyle (1.5)}$

• El proceso de generación de altos armónicos, ^[40] que normalmente es el resultado de una fuerte interacción de campo de los gases nobles con un pulso intenso de baja frecuencia,
• Experimentos de bombeo-sonda de attosegundos con átomos simples. ^[41]
• El debate sobre la tunelización del tiempo. ^{[42] [43]}

Interacciones entre átomos, campos IR fuertes y pulsos de attosegundos débiles

Los experimentos de bombeo-sonda de attosegundos con átomos simples son una herramienta fundamental para medir la duración temporal de un pulso de attosegundos ^[44] y para explorar varias propiedades cuánticas de la materia. ^[41]

Esquema de un campo IR intenso y un pulso XUV retardado de un attosegundo que interactúa con un único electrón en un átomo de un solo nivel . El XUV puede ionizar el electrón, que "salta" en el continuo por ionización directa (trayectoria azul en la figura). El pulso IR, más tarde, "hace que el fotoelectrón suba y baje de energía. Después de la interacción, el electrón tiene una energía final que puede detectarse y medirse posteriormente (por ejemplo, con un aparato de tiempo de vuelo ). El proceso de ionización multifotón (trayectoria roja en la figura) también es posible, pero, dado que es relevante en una región energética diferente, puede ignorarse.

Este tipo de experimentos se pueden describir fácilmente dentro de una aproximación de campo fuerte explotando los resultados de la ecuación , como se analiza a continuación. ${\displaystyle (1.5)}$

Como modelo simple, considere la interacción entre un solo electrón activo en un átomo de un solo nivel y dos campos: un pulso infrarrojo (IR) intenso de femtosegundos ( , ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))}$

y un pulso débil de attosegundos (centrado en la región ultravioleta extrema (XUV)) . ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}$

Luego, al sustituir estos campos, resulta ${\displaystyle (1.5)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}$

con

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''}$.

En este punto, podemos dividir la ecuación en dos contribuciones: ionización directa e ionización de campo fuerte ( régimen multifotón ), respectivamente. ${\displaystyle (1.6)}$

Normalmente, estos dos términos son relevantes en diferentes regiones energéticas del continuo.

En consecuencia, para condiciones experimentales típicas, se descarta el último proceso y solo se considera la ionización directa del pulso de attosegundos. ^[32]

Entonces, dado que el pulso de attosegundos es más débil que el infrarrojo, se cumple . Por lo tanto, normalmente se descuida en la ecuación . ${\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle (1.6)}$

Además de eso, podemos reescribir el pulso de attosegundos como una función retardada con respecto al campo IR, . ${\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}$

Por lo tanto, la distribución de probabilidad, , de encontrar un electrón ionizado en el continuo con momento , después de que haya ocurrido la interacción (en ), en un experimento de bombeo-sonda, ${\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$ ${\displaystyle t=\infty }$

con un pulso IR intenso y un pulso XUV de un attosegundo retardado, viene dada por:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}$

con

${\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}$

La ecuación describe el fenómeno de fotoionización de la interacción de dos colores (XUV-IR) con un átomo de un solo nivel y un solo electrón activo. ${\displaystyle (1.7)}$

Este peculiar resultado puede considerarse como un proceso de interferencia cuántica entre todos los caminos de ionización posibles, iniciado por un pulso de attosegundo XUV retardado, con un movimiento posterior en los estados continuos impulsado por un fuerte campo IR. ^[32]

La distribución de fotoelectrones 2D resultante (momento, o equivalentemente energía, vs. retardo) se denomina traza de veta. ^[45]

Técnicas

Aquí se enumeran y discuten algunas de las técnicas y enfoques más comunes que se utilizan en los centros de investigación de attosegundos.

Metrología con espectroscopia fotoelectrónica (FROG-CRAB)

Simulación de una traza de rayos en neón. La duración del pulso de attosegundos es de 350 μs, con una longitud de onda central en los 33 armónicos de un láser de 800 nm. El pulso de 800 nm, que tiene la función de hacer rayos arriba y abajo en la traza del fotoelectrón, tiene una duración de 7 fs con una intensidad de pico de 5 TW/cm ² . ^[46]

Un desafío diario en la ciencia de attosegundos es caracterizar las propiedades temporales de los pulsos de attosegundos utilizados en cualquier experimento de bombeo-sonda con átomos, moléculas o sólidos.

La técnica más utilizada se basa en la puerta óptica resuelta en frecuencia para una reconstrucción completa de ráfagas de attosegundos (FROG-CRAB). ^[44]

La principal ventaja de esta técnica es que permite explotar la técnica corroborada de puerta óptica resuelta en frecuencia (FROG), ^[47] desarrollada en 1991 para la caracterización de pulsos de picosegundos a femtosegundos, al campo de los attosegundos.

La reconstrucción completa de ráfagas de attosegundos (CRAB) es una extensión de FROG y se basa en la misma idea para la reconstrucción del campo.

En otras palabras, FROG-CRAB se basa en la conversión de un pulso de attosegundo en un paquete de ondas de electrones que se libera en el continuo por fotoionización atómica, como ya se describió con la ecuación . ${\displaystyle (1.7)}$

La función del pulso láser de baja frecuencia (por ejemplo, el pulso infrarrojo) es comportarse como puerta para la medición temporal.

Luego, al explorar diferentes retrasos entre el pulso de baja frecuencia y el de attosegundos, se puede obtener un trazo de rayas (o espectrograma de rayas). ^[45]

Este espectrograma 2D se analiza posteriormente mediante un algoritmo de reconstrucción con el objetivo de recuperar tanto el pulso de attosegundos como el pulso IR, sin necesidad de un conocimiento previo de ninguno de ellos.

Sin embargo, como lo señala la ecuación, los límites intrínsecos de esta técnica son el conocimiento de las propiedades del dipolo atómico, en particular de la fase cuántica del dipolo atómico. ^{[41] [48]} ${\displaystyle (1.7)}$

La reconstrucción tanto del campo de baja frecuencia como del pulso de attosegundos a partir de un trazo de rayas se logra normalmente a través de algoritmos iterativos, como:

• Algoritmo de proyecciones generalizadas de componentes principales (PCGPA). ^[49]
• Algoritmo de proyección generalizada por transformada de Volkov (VTGPA). ^[50]
• Motor iterativo pticográfico extendido (ePIE). ^[51]

Véase también

• Femtoquímica
• Femtotecnología
• Pulso ultracorto
• Amplificación de pulso chirriante
• Láser de electrones libres
• Cronoscopia de attosegundos

Referencias

1. Krausz F, Ivanov M (febrero de 2009). "Física de attosegundos". Reseñas de Física Moderna . 81 (1): 163–234. Bibcode :2009RvMP...81..163K. doi :10.1103/RevModPhys.81.163.
2. Schultze M, Fiess M, Karpowicz N, Gagnon J, Korbman M, Hofstetter M, et al. (junio de 2010). "Retraso en la fotoemisión" (PDF) . Science . 328 (5986): 1658–62. Bibcode :2010Sci...328.1658S. doi :10.1126/science.1189401. PMID  20576884. S2CID  9984886.
3. Nisoli M, Decleva P, Calegari F , Palacios A, Martín F (agosto de 2017). "Dinámica electrónica de attosegundos en moléculas" (PDF) . Chemical Reviews . 117 (16): 10760–10825. doi :10.1021/acs.chemrev.6b00453. hdl : 11311/1035707 . PMID  28488433.
4. Ghimire S, Ndabashimiye G, DiChiara AD, Sistrunk E, Stockman MI, Agostini P, et al. (8 de octubre de 2014). "Física de campos fuertes y attosegundos en sólidos". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 47 (20): 204030. Bibcode :2014JPhB...47t4030G. doi : 10.1088/0953-4075/47/20/204030 . ISSN  0953-4075.
5. Agostini P, DiMauro LF (2004). "La física de los pulsos de luz de attosegundos". Informes sobre el progreso en física . 67 (6): 813–855. Bibcode :2004RPPh...67..813A. doi :10.1088/0034-4885/67/6/R01. S2CID  53399642.
6. Moulton PF (enero de 1986). "Características espectroscópicas y láser de Ti:Al_2O_3". Revista de la Sociedad Óptica de América B . 3 (1): 125. Bibcode :1986JOSAB...3..125M. doi :10.1364/josab.3.000125. ISSN  0740-3224.
7. Maine P, Strickland D, Pessot M, Squier J, Bado P, Mourou G, Harter D (1988). "Amplificación de pulsos chirriantes: presente y futuro". Fenómenos ultrarrápidos VI . Berlín, Heidelberg: Springer Berlin Heidelberg. págs. 2–7. ISBN 978-3-642-83646-6.
8. Nisoli M, De Silvestri S, Svelto O (13 de mayo de 1996). "Generación de pulsos de 10 fs de alta energía mediante una nueva técnica de compresión de pulsos". Applied Physics Letters . 68 (20): 2793–2795. Bibcode :1996ApPhL..68.2793N. doi :10.1063/1.116609. ISSN  0003-6951. S2CID  118273858.
9. Szipocs R, Ferencz K, Spielmann C, Krausz F (febrero de 1994). "Recubrimientos multicapa con chip para el control de la dispersión de banda ancha en láseres de femtosegundo". Optics Letters . 19 (3): 201. Bibcode :1994OptL...19..201S. doi :10.1364/ol.19.000201. PMID  19829591.
10. Baltuska A, Udem T, Uiberacker M, Hentschel M, Goulielmakis E, Gohle C, et al. (febrero de 2003). "Control de attosegundos de procesos electrónicos mediante campos de luz intensos". Nature . 421 (6923): 611–5. Bibcode :2003Natur.421..611B. doi :10.1038/nature01414. PMID  12571590. S2CID  4404842.
11. Kienberger R, Goulielmakis E, Uiberacker M, Baltuska A, Yakovlev V, Bammer F, et al. (febrero de 2004). "Registrador de transitorios atómicos". Nature . 427 (6977): 817–21. Bibcode :2004Natur.427..817K. doi :10.1038/nature02277. PMID  14985755. S2CID  4339323.
12. Sansone G, Benedetti E, Calegari F , Vozzi C, Avaldi L, Flammini R, et al. (octubre de 2006). "Pulsos de attosegundos aislados de ciclo único". Ciencia . 314 (5798): 443–6. Código Bib : 2006 Ciencia... 314.. 443S. doi : 10.1126/ciencia.1132838. hdl :11577/1565991. PMID  17053142. S2CID  2351301.
13. Krausz F (25 de mayo de 2016). "El nacimiento de la física de attosegundos y su madurez". Physica Scripta . 91 (6): 063011. Bibcode :2016PhyS...91f3011K. doi :10.1088/0031-8949/91/6/063011. ISSN  0031-8949. S2CID  124590030.
14. Gaumnitz T, Jain A, Pertot Y, Huppert M, Jordan I, Ardana-Lamas F, Wörner HJ (octubre de 2017). "Rayado de pulsos de rayos X suaves de 43 attosegundos generados por un controlador de infrarrojo medio pasivamente estable a CEP". Optics Express . 25 (22): 27506–27518. Bibcode :2017OExpr..2527506G. doi :10.1364/OE.25.027506. hdl : 20.500.11850/211882 . PMID  29092222.
15. Sakurai JJ (2017). Mecánica cuántica moderna. Jim Napolitano (2.ª ed.). Cambridge. ISBN 978-1-108-49999-6.OCLC 1105708539  .{{cite book}}: CS1 maint: location missing publisher (link)
16. Corkum PB, Krausz F (2007). "Ciencia del attosegundo". Nature Physics . 3 (6): 381–387. Código Bibliográfico :2007NatPh...3..381C. doi :10.1038/nphys620. ISSN  1745-2481.
17. Chang Z (2011). Fundamentos de la óptica de attosegundos. Boca Raton, Fla.: CRC Press. ISBN 978-1-4200-8938-7.OCLC 713562984  .
18. Zavelani-Rossi M, Vismarra F (2020). Láseres de alta intensidad para aplicaciones nucleares y físicas . ESCULAPIO. ISBN 978-88-9385-188-6.OCLC 1142519514  .
19. Johnson AS, Avni T, Larsen EW, Austin DR, Marangos JP (mayo de 2019). "Generación de armónicos altos mediante rayos X suaves de attosegundos". Philosophical Transactions. Series A, Ciencias matemáticas, físicas y de ingeniería . 377 (2145): 20170468. Bibcode :2019RSPTA.37770468J. doi :10.1098/rsta.2017.0468. PMC 6452054 . PMID  30929634. 
20. Sansone G, Kelkensberg F, Pérez-Torres JF, Morales F, Kling MF, Siu W, et al. (junio de 2010). "Localización de electrones tras fotoionización molecular de attosegundos" (PDF) . Nature . 465 (7299): 763–6. Bibcode :2010Natur.465..763S. doi :10.1038/nature09084. PMID  20535207. S2CID  205220785.
21. Calegari F, Ayuso D, Trabattoni A, Belshaw L, De Camillis S, Anumula S, et al. (octubre de 2014). "Dinámica electrónica ultrarrápida en fenilalanina iniciada por pulsos de attosegundos". Science . 346 (6207): 336–9. Bibcode :2014Sci...346..336C. ​​doi :10.1126/science.1254061. hdl : 10486/679967 . PMID  25324385. S2CID  5371103.
22. Kobayashi Y, Chang KF, Zeng T, Neumark DM, Leone SR (julio de 2019). "Mapeo directo de la dinámica de cruce de curvas en IBr mediante espectroscopia de absorción transitoria de attosegundos". Science . 365 (6448): 79–83. Bibcode :2019Sci...365...79K. doi : 10.1126/science.aax0076 . PMID  31273121. S2CID  195804243.
23. Lucchini M, Sato SA, Lucarelli GD, Moio B, Inzani G, Borrego-Varillas R, et al. (febrero de 2021). "Descifrando la naturaleza atómica y masiva entrelazada de los excitones localizados mediante espectroscopia de attosegundos". Nature Communications . 12 (1): 1021. arXiv : 2006.16008 . Bibcode :2021NatCo..12.1021L. doi :10.1038/s41467-021-21345-7. hdl : 10810/50745 . PMC 7884782 . PMID  33589638. 
24. Hui, Dandan; Alqattan, Husain; Sennary, Mohamed; Golubev, Nikolay V.; Hassan, Mohammed Th. (23 de agosto de 2024). "Microscopía electrónica de attosegundos y difracción". Science Advances . 10 (34). doi :10.1126/sciadv.adp5805. ISSN  2375-2548. PMC 11338230 . PMID  39167650. 
25. Lucarelli GD, Moio B, Inzani G, Fabris N, Moscardi L, Frassetto F, et al. (mayo de 2020). "Nueva línea de luz para espectroscopia de reflexión transitoria de attosegundos en una geometría secuencial de dos focos". The Review of Scientific Instruments . 91 (5): 053002. arXiv : 2002.10869 . Bibcode :2020RScI...91e3002L. doi :10.1063/5.0005932. PMID  32486725. S2CID  211296620.
26. Palacios A, Martín F (2020). "La química cuántica de la ciencia molecular del attosegundo". WIREs Computational Molecular Science . 10 (1): e1430. doi : 10.1002/wcms.1430 . ISSN  1759-0884. S2CID  199653256.
27. Sato SA (2021). "Cálculos de primeros principios para la dinámica de electrones de attosegundos en sólidos". Ciencia de materiales computacionales . 194 : 110274. arXiv : 2011.01677 . doi :10.1016/j.commatsci.2020.110274. ISSN  0927-0256. S2CID  226237040.
28. Mourou G. "ICAN: La próxima potencia del láser". Archivado desde el original el 24 de junio de 2021.
29. Reiss HR (2008). "Fundamentos de la aproximación de campo fuerte". En Yamanouchi K, Chin SL, Agostini P, Ferrante G (eds.). Progreso en la ciencia del láser intenso ultrarrápido III . Springer Series in Chemical Physics. Vol. 89. Berlín, Heidelberg: Springer. págs. 1–31. doi :10.1007/978-3-540-73794-0_1. ISBN . 978-3-540-73794-0.
30. Maurer J, Keller U (5 de mayo de 2021). "Ionización en campos láser intensos más allá de la aproximación del dipolo eléctrico: conceptos, métodos, logros y direcciones futuras". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 54 (9): 094001. doi :10.1088/1361-6455/abf731. hdl : 20.500.11850/489253 . ISSN  0953-4075. S2CID  235281853.
31. Ivanov MY, Spanner M, Smirnova O (2005-01-20). "Anatomía de la ionización de campo fuerte". Revista de Óptica Moderna . 52 (2–3): 165–184. Código Bibliográfico :2005JMOp...52..165I. doi :10.1080/0950034042000275360. ISSN  0950-0340. S2CID  121919221.
32. Mulser P, Bauer D (2010). Interacción láser de alta potencia-materia. Springer Tracts in Modern Physics. Vol. 238. Berlín Heidelberg: Springer-Verlag. Bibcode :2010hpli.book.....M. doi :10.1007/978-3-540-46065-7. ISBN 978-3-540-50669-0.
33. Faisal FH (15 de marzo de 2007). "Aproximaciones de campo intenso invariantes de calibre para todos los órdenes". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 40 (7): F145–F155. doi :10.1088/0953-4075/40/7/f02. ISSN  0953-4075. S2CID  117984887.
34. V Popruzhenko, S (8 de octubre de 2014). "Teoría de Keldysh de la ionización de campo fuerte: historia, aplicaciones, dificultades y perspectivas". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 47 (20): 204001. Bibcode :2014JPhB...47t4001P. doi :10.1088/0953-4075/47/20/204001. ISSN  0953-4075. S2CID  250736364.
35. Amini K, Biegert J, Calegari F, Chacón A, Ciappina MF, Dauphin A, et al. (noviembre de 2019). "Sinfonía sobre aproximación de campo fuerte". Informes sobre el progreso en física . 82 (11): 116001. arXiv : 1812.11447 . Bibcode :2019RPPh...82k6001A. doi :10.1088/1361-6633/ab2bb1. PMID:  31226696. S2CID  : 118953514.
36. Universidad de Kassel. "Fenómenos físicos en la interacción láser-materia" (PDF) . Archivado (PDF) desde el original el 1 de enero de 2011.
37. Jackson JD (1999). Electrodinámica clásica (3.ª ed.). Nueva York: Wiley. ISBN 0-471-30932-X.OCLC 38073290  .
38. Milošević DB, Becker W (10 de abril de 2019). "Aproximación de campo fuerte de Atom-Volkov para ionización por encima del umbral". Physical Review A . 99 (4): 043411. Bibcode :2019PhRvA..99d3411M. doi :10.1103/physreva.99.043411. ISSN  2469-9926. S2CID  146011403.
39. Bechler A, Ślȩczka M (25 de diciembre de 2009). "Invariancia de calibre de la aproximación de campo fuerte". arXiv : 0912.4966 [physics.atom-ph].
40. Brabec T, Krausz F (1 de abril de 2000). "Campos láser intensos de pocos ciclos: fronteras de la óptica no lineal". Reseñas de Física Moderna . 72 (2): 545–591. Bibcode :2000RvMP...72..545B. doi :10.1103/RevModPhys.72.545. ISSN  0034-6861.
41. Yakovlev VS, Gagnon J, Karpowicz N, Krausz F (agosto de 2010). "La formación de rayas de attosegundos permite la medición de la fase cuántica". Physical Review Letters . 105 (7): 073001. arXiv : 1006.1827 . Código Bibliográfico :2010PhRvL.105g3001Y. doi :10.1103/PhysRevLett.105.073001. PMID  20868037. S2CID  12746350.
42. Keller U (10 de mayo de 2015). "Dinámica de ionización de attosegundos y retrasos de tiempo". CLEO: 2015 (2015), Artículo FTh3C.1 . Sociedad Óptica de América: FTh3C.1. doi :10.1364/CLEO_QELS.2015.FTh3C.1. ISBN 978-1-55752-968-8. Número de identificación del sujeto  39531431.
43. Kheifets AS (6 de marzo de 2020). "El attoclock y el debate sobre el tiempo de tunelización". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 53 (7): 072001. arXiv : 1910.08891 . Bibcode :2020JPhB...53g2001K. doi :10.1088/1361-6455/ab6b3b. ISSN  0953-4075. S2CID  204800609.
44. Mairesse Y, Quéré F (27 de enero de 2005). "Control óptico con resolución de frecuencia para la reconstrucción completa de ráfagas de attosegundos". Physical Review A . 71 (1): 011401. Bibcode :2005PhRvA..71a1401M. doi :10.1103/PhysRevA.71.011401.
45. Itatani J, Quéré F, Yudin GL, Ivanov MY, Krausz F, Corkum PB (abril de 2002). "Cámara de racha de attosegundos". Cartas de revisión física . 88 (17): 173903. Código bibliográfico : 2002PhRvL..88q3903I. doi : 10.1103/PhysRevLett.88.173903. PMID  12005756. S2CID  40245650.
46. Vismarra, F.; Borrego-Varillas, R.; Wu, Y.; Mocci, D.; Nisoli, M.; Lucchini, M. (2022). "Efectos de conjunto en la reconstrucción de pulsos de attosegundos y retrasos de tiempo de fotoemisión". Journal of Physics: Photonics . 4 (3): 034006. Bibcode :2022JPhP....4c4006V. doi :10.1088/2515-7647/ac7991. hdl : 11311/1219391 . S2CID  249803416.
47. Trebino R (2003). "FROG". Puerta óptica resuelta en frecuencia: la medición de pulsos láser ultracortos . Boston, MA: Springer US. págs. 101–115. doi :10.1007/978-1-4615-1181-6_5. ISBN . 978-1-4613-5432-1.
48. Zhao X, Wei H, Wei C, Lin CD (23 de octubre de 2017). "Un nuevo método para la recuperación precisa de la fase dipolar atómica o el retraso del grupo de fotoionización en experimentos de rayado de fotoelectrones de attosegundos". Journal of Optics . 19 (11): 114009. Bibcode :2017JOpt...19k4009Z. doi :10.1088/2040-8986/aa8fb6. ISSN  2040-8978. S2CID  125209544.
49. Kane DJ (1 de junio de 2008). "Proyecciones generalizadas de componentes principales: una revisión [Invitado]". JOSA B . 25 (6): A120–A132. Código Bibliográfico :2008JOSAB..25A.120K. doi :10.1364/JOSAB.25.00A120. ISSN  1520-8540.
50. Keathley PD, Bhardwaj S, Moses J, Laurent G, Kaertner FX (6 de julio de 2016). "Algoritmo de proyección generalizada por transformada de Volkov para la caracterización de pulsos de attosegundos". New Journal of Physics . 18 (7): 073009. Bibcode :2016NJPh...18g3009K. doi :10.1088/1367-2630/18/7/073009. hdl : 1721.1/105139 . ISSN  1367-2630. S2CID  53077495.
51. Lucchini M, Brügmann MH, Ludwig A, Gallmann L, Keller U, Feurer T (noviembre de 2015). "Reconstrucción pticográfica de pulsos de attosegundos". Optics Express . 23 (23): 29502–13. arXiv : 1508.07714 . Código Bibliográfico :2015OExpr..2329502L. doi :10.1364/OE.23.029502. PMID  26698434. S2CID  33845261.

Lectura adicional

• Bucksbaum PH (febrero de 2003). "Attofísica: control ultrarrápido". Nature . 421 (6923): 593–4. Bibcode :2003Natur.421..593B. doi :10.1038/421593a. hdl : 2027.42/62570 . PMID  12571581. S2CID  12268311.
• Cerullo G, Nisoli M (marzo de 2019). «Láseres ultrarrápidos: de femtosegundos a attosegundos». Europhysics News . 50 (2): 11–4. Bibcode :2019ENews..50b..11C. doi : 10.1051/epn/2019201 . S2CID  132721942.
• Kennedy S, Burdick A (junio de 2003). "Detener el tiempo: ¿qué se puede hacer en una milmillonésima de milmillonésima de segundo?".
• Nisoli M (julio de 2019). "El nacimiento de la attoquímica". Optics and Photonics News . 30 (7): 32–9. Bibcode :2019OptPN..30...32N. doi :10.1364/OPN.30.7.000032. S2CID  198445481.