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Ácido nucleico intercalante retorcido

El ácido nucleico intercalante trenzado (TINA) es una molécula de ácido nucleico que, cuando se añade a oligonucleótidos formadores de triplex (TFO), estabiliza la formación de ADN triplex de Hoogsteen a partir de ADN bicatenario (dsADN) y TFO. [1] Su capacidad de torcerse alrededor de un triple enlace aumenta la facilidad de intercalación dentro del ADN bicatenario para formar ADN triplex. Se ha demostrado que ciertas configuraciones estabilizan el ADN dúplex antiparalelo de Watson-Crick . Se ha demostrado que los cebadores TINA-ADN aumentan la especificidad de la unión en la PCR. También se ha demostrado que el uso de inserciones TINA en G-quadruplexes mejora la actividad anti-VIH-1. El PT estabilizado con TINA demuestra una sensibilidad y especificidad mejoradas de los ensayos de diagnóstico clínico basados ​​en ADN .

ADN triplex

Las triples hélices se forman cuando un oligonucleótido formador de triplex (TFO) monocatenario se une a una cadena de dsADN que contiene purina a través de interacciones específicas del surco mayor. [2] Generalmente, la afinidad de la tercera cadena de un TFO es baja, debido al requisito de la formación de triplex de base C+–G–C Hoogsteen sensibles al pH en condiciones fisiológicas en el motivo de unión paralelo ( pirimidina ). Se ha intentado la modificación de los TFO para mejorar sus afinidades de unión a sus objetivos y disminuir las restricciones en la secuencia de dsADN con el diseño de nuevas nucleobases triples . Recientemente, se ha descubierto que las inserciones de (R)-1-O-[4-(1-pireniletinil)fenilmetil]glicerol (TINA) en el medio de oligodesoxirribonucleótidos de homopirimidina pueden dar lugar a estabilidad térmica en triplex y dúplex de tipo Hoogsteen, mientras que los dúplex de tipo Watson-Crick del mismo contenido de nucleótidos se desestabilizaron. [3] Para aumentar la ∆Tm, los desajustes de bases deben colocarse en el centro del TFO y, cuando sea posible, deben evitarse los desajustes de bases A, C o T a G. Los desajustes de bases pueden neutralizarse mediante la intercalación de un TINA en cada lado del desajuste de bases y enmascararse mediante un TINA que intercala directamente 3' o 5' de este.

Aplicaciones

Especificidad del ensayo

Los ensayos de diagnóstico que utilizan hibridación de ADN están limitados por la disociación de hélices dúplex antiparalelas. Esto se puede mejorar utilizando moléculas estabilizadoras de ADN como intercaladores como orto-TINA, que estabilizarán la formación del dúplex. Los estudios muestran que el mayor aumento de la estabilidad se produjo cuando se utilizaron cebadores intercalantes en los extremos 3' y 5'. La colocación de una molécula de TINA en el oligonucleótido es capaz de mejorar la sensibilidad analítica de la hibridación de la sonda. Las moléculas para-TINA disminuyen la Tm en todas las posiciones, especialmente cuando están en el centro del oligonucleótido, mientras que en las moléculas orto-TINA, la mejora se vio en cualquier lugar con neutralización en el centro. La combinación de una molécula para u orto terminal con una molécula interna de TINA mostró el mayor aumento de Tm. Las moléculas de TINA deben colocarse en el extremo terminal para un aumento máximo de la Tm. Un aumento de la Tm aumenta la especificidad de los ensayos, como la PCR . [4]

Actividad anti-VIH-1

Estudios recientes muestran que el uso de inserciones de TINA en G-quadruplexes también ha demostrado mejorar la actividad anti-VIH-1. En dichos estudios, dos G-quadruplexes formadores de secuencias que exhiben actividad anti-VIH-1 en líneas celulares fueron modificados usando ácido nucleico bloqueado (LNA) o inserciones de TINA. La incorporación de esto proporciona una mejora de hasta 8 veces de la actividad anti-VIH-1 y se demostró que la introducción de fosfato 5' inhibe la dimerización de G-quadruplex. Muchos oligonucleótidos formadores de G-quadruplexes antivirales formaron G-quadruplexes más estables térmicamente y también estructuras de G-quadruplex de alto orden, que pueden ser responsables de la actividad antiviral observada. [5]

Aplicaciones terapéuticas

Los TFO son prometedores en la terapia antigénica, debido a su alta especificidad de secuencia. Sin embargo, los niveles de potasio in vivo promueven que los TFO formen estructuras de cuarteto G de forma singular, lo que evita que los TFOS interactúen en una formación triple y disminuye la eficacia de las terapias celulares con TFO. Sin embargo, como demostraron Paramasivam et al., las inserciones de (R)-1-O-[4-(1-pireniletinil)fenilmetil]glicerol (TINA) en TFO con altas concentraciones de guanina disminuyen en gran medida la presencia de autoasociación a través del potasio. Los TINA-TFO, por lo tanto, pueden usarse en el futuro para dirigirse al genoma in vivo y realizar una manipulación del genoma con fines terapéuticos. El uso de TINA-TFO de purina es especialmente prometedor como moléculas antigénicas hacia el protooncogén KRAS . [ 6]

Referencias

  1. ^ Géci, Imrich; Filichev, Vyacheslav V.; Pedersen, Erik B. (27 de julio de 2007). "Estabilización de tríplex paralelos mediante ácidos nucleicos intercalados trenzados (TINA) que incorporan unidades de 1,2,3-triazol y se preparan mediante química de clic acelerada por microondas". Química: una revista europea . 13 (22): 6379–6386. doi :10.1002/chem.200700053. ISSN  0947-6539. PMID  17503418.
  2. ^ Géci, Imrich; Filichev, Vyacheslav V; Pedersen, Erik B (2006). "Síntesis de ácidos nucleicos intercalados retorcidos que poseen derivados de acridina. Estudios de estabilidad térmica". Química de bioconjugados . 17 (4): 950–957. doi :10.1021/bc060058o. PMID  16848402.
  3. ^ Filichev, Vyacheslav V; Pedersen, Erik B (2005). "Formación estable y selectiva de triplex y dúplex de tipo Hoogsteen utilizando ácidos nucleicos intercalantes retorcidos (TINA) preparados mediante reacciones de acoplamiento en fase sólida postsintéticas de Sonogashira". Revista de la Sociedad Química Estadounidense . 127 (42): 14849–14858. doi :10.1021/ja053645d. PMID  16231939.
  4. ^ Filichev, Vyacheslav V; Astakhova, Irina V; Malakhov, Andrei D; Korshun, Vladimir A; Pedersen, Erik B (2008). "1-, 2- y 4-etinilpirenos en la estructura de ácidos nucleicos intercalados retorcidos: estructura, estabilidad térmica y relación de fluorescencia". Química - Una revista europea . 14 (32): 9968–9980. doi :10.1002/chem.200800380. PMID  18810743.
  5. ^ Pedersen, Erik B; Nielsen, Jakob T; Nielsen, Claus; Filichev, Vyacheslav V (2011). "Actividad anti-VIH-1 mejorada de los G-cuadruplex que comprenden ácidos nucleicos bloqueados y ácidos nucleicos intercalados". Nucleic Acids Research . 39 (6): 2470–2481. doi :10.1093/nar/gkq1133. PMC 3064782 . PMID  21062811. 
  6. ^ Paramasivam, Manikandan; Cogoi, Susanna; Filichev, Vyacheslav V; Bomholt, Niels; Pedersen, Erik B; Xodo, Luigi E (2008). "Ácidos nucleicos intercalados trenzados de purina: una nueva clase de moléculas antigénicas resistentes a la agregación inducida por potasio". Investigación de ácidos nucleicos . 36 (10): 3494–3507. doi :10.1093/nar/gkn242. PMC 2425464 . PMID  18456705.