Su hermano fue el violinista y director de orquesta Eugène Ysaÿe.

En 1885, Ysaÿe regresó a París, donde se unió a Bande à Franck, pero también apoyó el crecimiento de un nuevo movimiento estético representado por el impresionismo de Claude Debussy.

En 1894, él y su hermano encontraron compromisos con La Libre Esthétique en Bruselas, que ofreció a los residentes de la ciudad la oportunidad de experimentar una amplia gama de presentaciones tanto en música como en artes plásticas.

En 1918, Théo Ysaÿe murió en Niza, Francia, dos días antes de Debussy.

Si bien heredó inicialmente el estilo de César Franck, su trabajo posterior reveló una clara influencia del impresionismo.