Fue fundado como el Teatrul cel Mare din București (literalmente, «Gran Teatro de Bucarest») en 1852, y su primer director fue Costache Caragiale.
En abril de 1836, la Societatea Filarmonica —una sociedad cultural fundada por Ion Heliade-Rădulescu e Ion Câmpineanu— compró la Posada Câmpinencii para construir un teatro nacional en su parcela, y empezó a recaudar dinero y materiales con este objetivo.
Había varias razones para decantarse por esta ubicación: era céntrica, situada justo en el centro del Podul Mogoşoaiei (la actual Calea Victoriei); y el terremoto de 1838 había dañado la posada de forma irreparable, por lo cual tenía que ser demolida.
[2][3] El actual Teatro Nacional está situado aproximadamente a medio kilómetro de su antigua ubicación, justo al sur del Hotel Intercontinental en la Piața Universității, y ha estado en uso desde 1973.
Ha tenido actuaciones exitosas tanto dentro como fuera del país, en Francia, Alemania, Austria, Yugoslavia, Italia, Inglaterra, España, Portugal, Grecia, Brasil, etc.