A los 21 años le llegó su primer contrato profesional: una gira por los Estados Unidos con la compañía del actor y mánager Ben Greet.

Durante la Segunda Guerra Mundial, Dame Sybil y su marido hicieron una gira representando a Shakespeare con el apoyo del Council For the Encouragement of the Arts, antes de juntarse con Laurence Olivier y Ralph Richardson en la temporada del Old Vic en el New Theatre en 1944.

También emprendió viajes por Australia y Sudáfrica, antes de actuar otra vez con Olivier en Tío Vania, en Chichester en 1962.

Hizo su última actuación junto a su marido en la reposición en Londres de Arsénico por compasión en el Teatro Vaudeville en 1966.

Su última aparición en escena fue en el Teatro The Thorndike en Leatherhead, Surrey, con la obra There Was an Old Woman en 1969, el año en que falleció Sir Lewis Casson.

La última interpretación de su carrera tuvo lugar en el drama televisivo The Great Inimitable Mr Dickens, con Anthony Hopkins, en 1970.

Entre sus papeles más importantes figuran el de la enfermera Edith Cavell en Dawn (1928), la General Baines en Major Barbara (1941), Mrs.