[2]​ Fue también el director científico de la Operación Alsos y superaron con éxito al grupo alemán de físicos nucleares establecido en torno a Werner Heisenberg y Otto Hahn en Hechingen (entonces, en la zona francesa) antes que el físico francés Yves Rocard.

Alsos formaba parte del Proyecto Manhattan, y fue diseñado para evaluar el progreso del proyecto de la bomba atómica nazi.

En el libro Alsos publicado en 1947, Goudsmit concluye que los alemanes no se aproximaron a la creación de un arma atómica, lo cual atribuyó a la incapacidad de la ciencia para funcionar bajo un totalitarismo de estado (el desarrollo de armas atómicas por al menos otros dos estados totalitarios va en contra de esta conclusión, aunque hay que decir que las armas atómicas se han desarrollado más tarde, con el conocimiento de su posibilidad, y también a veces con tecnología robada).

Su otra conclusión, que los científicos alemanes simplemente no comprendieron cómo fabricar una bomba atómica, ha sido cuestionada por historiadores posteriores (véase Heisenberg), pero por lo general su evaluación de la falta de progresos en el programa alemán –si no sus conclusiones de por qué ello fue así– se han mantenido en el tiempo.

[3]​ Mientras tanto, se hizo muy conocido como redactor-jefe de la principal revista de física, Physical Review, publicada por la Sociedad Americana de Física (American Physical Society, APS).