Durante la Segunda Guerra Mundial empezó a trabajar en un estudio de animación, donde conoció a autores como Morris y Franquin.

El éxito instantáneo de Los Pitufos, y el trabajo de Peyo en sus versiones de animación, merchandising, etc. obligaron con el tiempo a Peyo a abandonar a sus otros personajes, hasta el punto de llegar a decir que se sentía «prisionero» de ellos.

[2]​ A principios de la década de 1960, fundó un estudio para acoger a sus asistentes como François Walthéry, Gos o Marc Wasterlain y creó la serie Benito Sansón y Jacky et Célestin.

Poco después de la aventura estadounidense, dejó las ediciones Dupuis y Spirou para fundar su editorial, Cartoon Creation, y su periódico, Schtroumpf Mag, que se cierran rápidamente como resultado de problemas de gestión.

Desde su muerte, sus hijos han continuado su labor gracias a la marca “Peyo”.