A mediados de 1967 decidió fundar su propio grupo al que llamó Fleetwood Mac, en donde fungió como guitarrista, compositor y vocalista principal.

Junto con la banda publicó el sencillo «If You Wanna Be Happy», una versión instrumental del cantante Jimmy Soul, que se convirtió en su debut discográfico.

Sin embargo, su talento se impuso ante las críticas de los fanáticos y al poco tiempo logró una gran repercusión en la escena musical británica.

Al poco tiempo renunció para crear su propia agrupación de blues, siendo su reemplazo el guitarrista Mick Taylor.

Años más tarde sobre esta etapa de su vida comentó: «Pensé que tenía demasiado dinero para ser feliz y normal.

[13]​ Además, colaboró como guitarrista líder en algunas canciones del disco The Answer, el debut discográfico como solista de Peter Bardens.

King, Country Joe McDonald, Brunning Sunflower Blues Band, The Gass, Dave Kelly y Richard Kerr.

[14]​ Cabe señalar que durante su largo tratamiento para poder controlar su esquizofrenia, se casó con Jane Samuels en enero de 1978 y al poco tiempo nació su hija Rosebud-Samuels Greenbaum, pero por desgracia, su matrimonio no duró mucho.

Con la ayuda de su hermano Michael firmó con el sello PVK, propiedad del productor Peter Vernon-Kell, quienes le consiguieron músicos de sesión para grabar su segundo álbum In the Skies, como su amigo Peter Bardens y Snowy White.

Según se supo después, ese mismo año participó como artista invitado no acreditado en la canción «Brown Eyes» del disco Tusk de Fleetwood Mac.

En ese mismo año dio término a la banda y se retiró de la música por segunda vez, para vivir como ermitaño durante los siguientes seis años en una pequeña casa en Richmond, donde luchó en soledad contra su esquizofrenia.

Sin embargo, la banda acabó abruptamente en 2004 cuando Green canceló una gira y la grabación de un nuevo disco para establecerse en Suecia.

Años más tarde la gira se retomó y se grabó el disco en vivo Live at the Notodden Blues Festival en 2007, donde compartió con los músicos Kim Simmonds, Tom McGuinness, Long John Baldry, Gary Fletcher, Bob Hall, Colin Eric Allen y Steve Beighton.

El tour contempló presentaciones por Europa y Australia hasta mediados de 2010, siendo su última aparición pública como músico.

[5]​ Por su parte, él también ha sido nombrado como influencia directa de otros tantos guitarristas ya sea de blues rock, hard rock o heavy metal como Joe Perry, Steve Hackett, Andy Powell, Gary Moore, Bernie Marsden, Dave Edmunds y Rich Robinson, entre tantos otros.

[21]​ Por otro lado, sus canciones han sido versionadas por otros artistas en diferentes géneros musicales como por ejemplo Santana, Judas Priest, Tom Petty, Aerosmith, Status Quo, The Black Crowes y Midge Ure.