Durante el desarrollo de dicho concurso, Harrison "fue descubierta" por un cazatalentos de la 20 Century Fox y le propuso convertirse en actriz firmando un contrato por 7 años.Tras aparecer con roles menores en algunas series y comedias americanas en 1966.Saltó a la fama gracias a su papel de "Nova", la primitiva humana muda que acompaña al coronel Taylor (Charlton Heston) en la popular película El planeta de los simios (1968) y en su secuela Regreso al planeta de los simios (1970), donde sólo pronuncia una palabra en forma de exclamación, célebre en la historia del cine fantástico: "Taylor!".En las pruebas y rodajes de ensayo conoció a Richard D. Zanuck, un productor con quien estableció una relación sentimental.Inicialmente Harrison iba a interpretar a Zira, la doctora; pero el papel recayó en Kim Hunter y Heston dudaba un tanto de conferir el papel de Nova a Harrison debido a su timidez; pero Heston gentílmente colaboró con Harrison para establecer una química entre los dos personajes, Taylor y Nova que traspasó la pantalla; en el segundo film comparte estelaridad con James Franciscus.