Entertainment, e hicieron que aparecieran en el vídeo musical de Shinhwa «Wedding March».

[17]​[18]​ En julio, la cantante debutó como actriz en el drama More Charming by the Day con un papel secundario.

Debido a su aparición, ganó el premio «Newcomer Comedy Award» en los MBC Entertainment Awards de 2010.

[24]​ En 2012, se lanzó el sencillo «Butterfly», grabado con Jessica para el drama To the Beautiful You, en el que Sulli apareció como protagonista.

[26]​ Su personaje generó reconocimiento positivo entre los espectadores, y fue elegida como la mejor pareja, junto a Minhyuk de CNBLUE en los DramaFever Awards.

En octubre, se anunció que protagonizará la película china Unexpected Love, junto a Lay de EXO.

[37]​[38]​ El 28 de noviembre, SM Entertainment anunció que también había sido seleccionada para protagonizar el drama Graduation Season.

[40]​ En el mismo mes, Krystal formó parte del elenco principal de The Bride of Habaek.

[41]​ En el mismo año, protagonizó el drama de comedia negra Prison Playbook, en el cual recibió críticas positivas por su actuación.

[45]​[46]​ Posteriormente, en 2019, Krystal y su hermana filmaron su segundo reality show en su país natal.

[49]​ El 18 de agosto del mismo año, se anunció que Krystal decidió finalizar su contrato con SM Entertainment.

[51]​[52]​ En junio de 2021 apareció como coprotagonista en la comedia romántica Sweet & Sour, donde interpretó a Han Bo-yeong, una joven ingeniera con un empleo precario que ambiciona el éxito profesional y personal.