[4] En la temporada 2009/2010, fue la máxima goleadora de la liga con 17 goles y fue nombrada FA Players' Player of the Year en 2010.El Arsenal ganó la liga esa temporada y Little acabó como la segunda máxima anotadora.En la temporada 2012, la escocesa fue la máxima goleadora con 11 goles y el Arsenal ganó la liga, convirtiéndose en la novena consecutiva.A la vez que jugaba profesionalmente, Little estudió en la Universidad de Hertfordshire, donde obtuvo un grado en gestión.[8] Little fue nombrada MVP (Most Valuable Player)[9] y ganó la Bota de Oro gracias a sus 16 goles en la temporada.[16] En marzo de 2018, el Arsenal se alzó la WSL Cup tras ganar al Manchester City.[17] En octubre del mismo año, durante un partido contra el Chelsea, sufrió una fractura en el peroné tras una entrada de Drew Spence.[20] Después de recuperarse, ayudó al Arsenal a ganar la liga por primera vez en 7 años.Un gol de Vero Boquete en el tiempo extra impidió que Escocia se clasificara por primera vez para un torneo.[28] Little se perdió la Eurocopa 2017 a causa de una ruptura del Ligamento cruzado anterior, lesión muy común en el fútbol femenino.[31] En el primer partido tras en Mundial, Little anotó 5 goles contra Chipre durante la Clasificación para la Eurocopa 2021.Little decidió no cantar el himno inglés antes de los partidos, lo que causó una gran controversia.
Little (segunda por la derecha de pie) con el Arsenal en 2009
Little durante un partido con el Seattle Reign
Little (blanco) contra el Brisbane Roar City
Little en un partido con el Arsenal
Little (tercera por la izquierda) durante los JJOO de 2012.
