En noviembre de 1995 debutó con la selección inglesa en la clasificación para la Eurocopa 1997, en un 1-1 contra Italia.

En 1996 fichó por el Arsenal, pero al año siguiente se marchó a los Estados Unidos.

En 2007 ganó la Copa de Europa con el Arsenal y jugó su primer Mundial.

En 2009 fue subcampeona de la Eurocopa con Inglaterra y entró en el top 3 del FIFA World Player femenino.

Ese año se fundó la WPS en Estados Unidos, y Smith dejó el Arsenal por las Boston Breakers.